四重極イオントラップの多重極化によるボロン・クラスター集合固体の創製

四极离子阱多极化制备硼簇聚集体固体

基本信息

批准号：
17656203
负责人：
木村薫
金额：
$ 2.24万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Exploratory Research
财政年份：
2005
资助国家：
日本
起止时间：
2005 至 2006
项目状态：
已结题

项目摘要

EMSIT(多重極イオントラップ)の性能を評価するために、36pole-EMSITを用い、モノシランガスSiH_4を原料に、水素化シリコン・クラスターSi_nH^+_x(n=2-6)の生成を行い、引き出しイールドをEQSIT(四重極イオントラップ)の場合と比較した。EMSIT内で、SiH_4に250evの電子線を照射することでSiH^+_xイオンを生成、捕獲し、これと雰囲気のSiH_4分子との反応によってSi_nH^+_xを合成した。EMSITとEQSITの場合のSi_nH^+_x(n=2-6)イオンビーム電流値を比較した。いずれの場合も、EQSITよりもEMS1Tの方が大きなイールドを供給でき、特に、Si_nH^+_x(n=2,4,5)は、EQSITの場合の9〜10倍のイールドを得た。このように、36pole-EMSITが、シミュレーション通り、EQSITよりも大量のクラスターを供給できるクラスター源として働くことを、実験的に確認できた。EQSITを用いて、デカボランとジボランから水素化ボロン・クラスターを作製した。質量スペクトルからB_mH_n^+(m=12-22)が生成していた。生成したクラスターの中で、B_<12>H_n^+に関して質量分布の解析を行ったところ、水素の数n=7〜8のクラスターが50%を占めていた。密度汎関数法によるformation energyの計算結果より、実験で生成したB_<12>H_<7,8>^+は正二十面体構造であると予想される。デカボランイオンとジボランからB_<12>H_<12>^+が生じたときのエネルギーを計算したところ、2.2〜3.4eVの発熱反応であることが分かった。B_<12>H_<12>^+からの水素分子脱離プロセスを計算したところ、エネルギーの高い中間状態は存在しなかった。したがって、反応熱によって2つのH_2が放出されB_<12>H_8^+が生成することが予想され、実験結果をよく説明できた。

为了评价EMSIT（多极离子阱）的性能，我们使用36pole-EMSIT以甲硅烷气体SiH_4为原料生成氢化硅团簇Si_nH^+_x（n=2-6），并计算萃取产率：与EQSIT（四极离子阱）相比。在EMSIT中，用250ev电子束照射SiH_4，产生并捕获SiH^+_x离子，这些离子与大气中的SiH_4分子反应合成Si_nH^+_x。比较了EMSIT和EQSIT的Si_nH^+_x（n=2-6）离子束电流值。在所有情况下，EMS1T都能提供比EQSIT更高的产率，特别是Si_nH^+_x（n=2,4,5）获得的产率是EQSIT的9至10倍。通过这种方式，我们能够通过实验确认 36pole-EMSIT 作为集群源可以提供比模拟的 EQSIT 更大数量的集群。使用 EQSIT 从癸硼烷和乙硼烷制备氢化硼簇。质谱表明产生了B_mH_n^+(m=12-22)。当我们分析生成的团簇中B_<12>H_n^+的质量分布时，我们发现氢数n=7至8的团簇占50%。根据密度泛函理论的形成能计算结果，预测实验中生成的B_<12>H_<7,8>^+具有二十面体结构。当我们计算十硼烷离子和乙硼烷形成B_<12>H_<12>^+时的能量时，我们发现这是一个2.2至3.4eV的放热反应。当我们计算B_<12>H_<12>^+的氢分子脱附过程时，我们发现不存在高能中间态。因此，预计由于反应热会释放出两个H_2，并产生B_<12>H_8^+，这可以很好地解释实验结果。