四重極イオントラップの多重極化によるボロン・クラスター集合固体の創製

四极离子阱多极化制备硼簇聚集体固体

基本信息

批准号：
17656203
负责人：
木村薫
金额：
$ 2.24万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Exploratory Research
财政年份：
2005
资助国家：
日本
起止时间：
2005 至 2006
项目状态：
已结题

项目摘要

EMSIT(多重極イオントラップ)の性能を評価するために、36pole-EMSITを用い、モノシランガスSiH_4を原料に、水素化シリコン・クラスターSi_nH^+_x(n=2-6)の生成を行い、引き出しイールドをEQSIT(四重極イオントラップ)の場合と比較した。EMSIT内で、SiH_4に250evの電子線を照射することでSiH^+_xイオンを生成、捕獲し、これと雰囲気のSiH_4分子との反応によってSi_nH^+_xを合成した。EMSITとEQSITの場合のSi_nH^+_x(n=2-6)イオンビーム電流値を比較した。いずれの場合も、EQSITよりもEMS1Tの方が大きなイールドを供給でき、特に、Si_nH^+_x(n=2,4,5)は、EQSITの場合の9〜10倍のイールドを得た。このように、36pole-EMSITが、シミュレーション通り、EQSITよりも大量のクラスターを供給できるクラスター源として働くことを、実験的に確認できた。EQSITを用いて、デカボランとジボランから水素化ボロン・クラスターを作製した。質量スペクトルからB_mH_n^+(m=12-22)が生成していた。生成したクラスターの中で、B_<12>H_n^+に関して質量分布の解析を行ったところ、水素の数n=7〜8のクラスターが50%を占めていた。密度汎関数法によるformation energyの計算結果より、実験で生成したB_<12>H_<7,8>^+は正二十面体構造であると予想される。デカボランイオンとジボランからB_<12>H_<12>^+が生じたときのエネルギーを計算したところ、2.2〜3.4eVの発熱反応であることが分かった。B_<12>H_<12>^+からの水素分子脱離プロセスを計算したところ、エネルギーの高い中間状態は存在しなかった。したがって、反応熱によって2つのH_2が放出されB_<12>H_8^+が生成することが予想され、実験結果をよく説明できた。

为了评估EMSIT的性能（Multippole离子陷阱），使用单硅烷Gas SiH_4作为起始材料，使用36Pole-Emsit来生成硅氢化物簇SI_NH^+_ X（n = 2-6），而抽屉的产量与eqsit（quadrupole ion trap）进行了比较。用EMSIT中的250 eV的电子束照射SIH_4，以生成和捕获SIH^+_ X离子，并通过与大气中的SIH_4分子反应合成SI_NH^+_ X。比较了EMSIT和EQSIT的SI_NH^+_ x（n = 2-6）离子光束电流值。在这两种情况下，EMS1T都可以提供比Eqsit更大的产率，尤其是Si_NH^+_ x（n = 2,4,5）的收益率是Eqsit产量的9-10倍。因此，根据模拟，可以通过实验证实36Pole-Emsit是一个可以提供比Eqsit更大簇的群集源。硼氢化簇是使用EQSIT制成的脱骨和二曲烷。 B_MH_N^+（M = 12-22）是从质谱中生成的。在生成的簇中，当分析B_ <12> H_n^+的质量分布时，发现50％的簇的氢数n = 7-8。基于使用密度功能方法的形成能的计算结果，可以预测实验中生成的B_ <12> H_ <7,8>^+是二十面体结构。计算从脱代烷离子和二桥烷生成B_ <12> H_ <12>^+时的能量，发现它是2.2至3.4 eV的放热反应。当计算B_ <12> H_ <12>^+的氢分子解吸过程时，没有高能中间状态。因此，预计将通过反应的热量释放两个H_2，并产生B_ <12> H_8^+，并且可以很好地解释实验结果。