高透過速度を有するゼオライトナノクリスタル触媒膜の開発と反応分離プロセスへの適用

高渗透率沸石纳米晶催化剂膜的研制及其在反应分离过程中的应用

基本信息

批准号：
16656241
负责人：
増田隆夫
金额：
$ 2.24万
依托单位：
Hokkaido University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Exploratory Research
财政年份：
2004
资助国家：
日本
起止时间：
2004 至 2005
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-16656241/
关键词：
ゼオライトナノクリスタル触媒膜マイクロエマルション浸透気化法メタノール反応アセトン水分離膜 ZSM-5ゼオライトゼオライトナノクリスタル固体酸界面活性剤ナノクリスタル積層触媒膜酸量 MTO反応オレフィン

项目摘要

ゼオライトはその結晶内に低級炭化水素の最小分子径とほぼ等しい径の細孔を有するため、高い分子篩能に由来する得意な触媒活性と分離能を示す。しかし、細孔内の拡散速度が極めて遅いため、その性能を最大限に生かしていない。研究実施者はゼオライトの結晶をナノサイズに調製することでこれらゼオライト使用時に問題となる点を克服できるとの着想に至った。そのため、平成16年度は、1)単分散ゼオライトナノクリスタルの開発について研究を実施し、珪素、アルミナ源とテンプレート分子が溶解した水溶液と、界面活性剤(O-15)および有機溶媒(シクロヘキサン)を浪合してミクロサイズのエマルションを形成し、その後水熱処理することで、シリカライトとZSM-5について60-200nmの範囲で単分散のゼオライトのナノクリスタルを合成することに成功した。そこで、平成17年度は平成16年度に開発したゼオライトナノクリスタルを利用して、次の研究を展開し、所望の成果を得た。2)水の選択的高速分離膜の開発:上記1)で合成したシリカライトのナノクリスタルを、アルミナフィルターの表面に吸引濾過固定化し、さらに水熱処理によって固着・薄膜化することで、膜厚が数百nmから数ミクロンの範囲でゼオライト薄膜を合成した。この膜を用いて浸透気化法により高濃度アセトン水溶液(アセトン/水=90/10)から水の選択透過に成功した。透過速度は、緻密な膜に比べて100倍の高速に達した。3)メタノールからのオレフィン選択合成用触媒膜の開発:ZSM-5のナノクリスタルを用いて2)と同様の方法により触媒膜を作成した。本触媒膜により、緻密な膜に比べて200倍以上の処理速度でメタノールからオレフィンを60%以上の選択率で合成することに成功した。

由于沸石晶体内具有直径约等于低级烃最小分子直径的孔，因此它表现出优异的催化活性和源自高分子筛分能力的分离能力。然而，由于孔内的扩散速度极慢，因此其性能并未充分发挥其潜力。研究人员提出了这样的想法：通过将沸石晶体制备成纳米尺寸，他们可以克服使用这些沸石时遇到的问题。因此，在2004年度，我们进行了1）单分散沸石纳米晶体的开发研究，并使用了含有硅和氧化铝源以及模板分子、表面活性剂（O-15）和有机溶剂（环己烷）的水溶液。我们通过将硅沸石和ZSM-5组合形成微米级乳液，然后进行水热处理，成功合成了60-200 nm范围内的单分散沸石纳米晶体。因此，2005年，我们利用2004年开发的沸石纳米晶进行了以下研究，并获得了预期的结果。 2)水选择性高速分离膜的开发：将上述1)中合成的硅沸石纳米晶体通过吸滤固定在氧化铝过滤器的表面，然后通过水热处理固定并减薄以减少膜厚度。合成了几百纳米到几微米范围的沸石薄膜。使用该膜，我们成功地通过渗透蒸发从高浓度丙酮水溶液（丙酮/水= 90/10）中选择性地渗透水。渗透速度比致密膜快100倍。 3)用于甲醇选择性合成烯烃的催化剂膜的开发：以与2)中相同的方式使用ZSM-5纳米晶制备催化剂膜。使用这种催化剂膜，我们成功地从甲醇合成烯烃，选择性超过 60%，处理速度比致密膜快 200 倍以上。

项目成果

期刊论文数量（20）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Simultaneous Characterization of Acidic and Basic Properties of Solid Catalysts by a New TPD Method and Their Correlation to Reaction Rates

新 TPD 方法同时表征固体催化剂的酸性和碱性性质及其与反应速率的相关性

DOI：
发表时间：
2005
期刊：
Applied Catalysis, A : General 290
影响因子：
0
作者：
T.Tago;K.Iwakai;M.Nishi;T.Masuda;T.Tago;E.Fumoto;H.Nishihara;E.Fumoto;E.Fumoto;T.Tago et al.
通讯作者：
T.Tago et al.

ナノ結晶ゼオライトとその製造方法

纳米晶沸石及其制造方法