超低イオン化エネルギーのクラスターの化学の新展開

超低电离能团簇化学新进展

基本信息

批准号：
16655008
负责人：
冨宅喜代一
金额：
$ 2.37万
依托单位：
Kobe University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Exploratory Research
财政年份：
2004
资助国家：
日本
起止时间：
2004 至 2005
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では、NH_4(NH_3)_nやNa(NH_3)_n等のクラスター内で価電子が非局在化し極めて低いイオン化エネルギーをもつクラスターの衝突誘起電子移動反応のサイズ依存性を検討し、価電子の分布状態と電子移動反応の機構を解明することを目的とし、以下の研究を進めた。1.現有の飛行時間型質量分析器と組み合わせ、差動排気が可能な衝突反応セルを新たに製作した。反応セル内にイオン引き出し用の電極を設置し、電子移動で生成するイオンを高電圧パルスで引き出し、質量分析と電子移動効率の測定を同時に行える仕様を採用した。超音速自由噴流法で生成したアンモニアクラスターにエキシマーレーザー(193nm)を照射してNH_4(NH_3)_nクラスターを生成してセル内に導入し、SF_6やWF_6等の電子受容体との衝突で誘起される電子移動反応を調べた。しかし、生成物イオンの信号強度が弱く、電子移動効率の定量的な測定に至らなかった。この原因として、セル内での多体衝突によるクラスターの崩壊と電子移動で生成するNH_4^+(NH_3)_nイオンが反応熱を伴うため、飛行時間型質量分析器ではイオン捕集効率が非常に低くなることが考えられる。この問題を解決するために、交差分子線型の反応と生成物イオンをセル直後で四重極質量フィルターで検出する反応装置を含め、反応収量の定量的な測定法の検討を進めている。2.極低イオン化エネルギーのクラスターの開発極低イオン化エネルギーのクラスターを開発する目的で、M(H_2O)_nM(NH_3)_n(Mg、Ca)を生成し、イオン化エネルギーと電子スペクトルの測定を行った。この結果、アルカリ金属原子の系と同様に、金属原子のクラスター内での自発的イオン化を示唆する新しい結果が得られた。また、Na多量体を含むH_2OやNH_3のクラスターについても電子受容体の可能性を検討するために、光電子分光法を用いた中性クラスターの電子構造の研究を行った。

在这项研究中，我们研究了碰撞诱导的电子转移反应在群集中具有极低电离能的电子转移反应的大小依赖性，其价为电子电子在群集中的电位分离器（例如NH_4（NH_3）_N和Na和Na（NH_3）_N），旨在阐明电子和电子传输的电位分布状态，并阐明了电子转移反应，并实现了以下研究。 1。与现有的飞行时间分析仪结合使用允许差分排气的新碰撞反应单元。将离子提取的电极放置在反应细胞中，可以使用高压脉冲来提取电子传递产生的离子，从而可以同时测量质量分析和电子转移效率。用超音速射流方法产生的氨簇被取代激光（193 nm）辐射，以生成NH_4（NH_3）_n簇并引入细胞中，并检查了与SF_6和WF_6等电子受体碰撞引起的电子传递反应。但是，产物离子的信号强度较弱，并且没有实现电子转移效率的定量测量。这被认为是原因是，由于细胞中的多体碰撞而导致的群集崩溃而产生的nh_4^+（nh_3）_n离子伴随着反应热，而飞行时间分析仪中的离子收集效率极低。为了解决这个问题，我们目前正在研究测量反应产量的定量方法，包括交叉分子线性反应和反应器，这些反应器可在细胞后立即检测出用四极杆质量滤波器检测产物离子。 2。超低电离能的簇开发，目的是产生超低电离能，m（h_2o）_nm（nh_3）_n（mg，ca）的簇，并测量电离能和电子光谱。该结果提供了新的结果，表明金属原子簇内的自发电离，类似于碱金属原子的原子。此外，为了研究含有Na多组分的H_2O和NH_3簇的电子受体的可能性，我们使用光电子光谱学研究了中性簇的电子结构。