酸化亜鉛系半導体を用いた室温動作励起子ポラリトンレーザ実現に関する基礎研究

利用氧化锌半导体实现室温激子极化激元激光器的基础研究

• 批准号: 15656080
• 负责人: 秩父 重英
• 金额: $ 2.05万
• 依托单位: University of Tsukuba
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Exploratory Research
• 财政年份: 2003
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2003 至 2004
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-15656080/
• 关键词: ヘリコン波励起プラズマ; 酸化亜鉛; 励起子; 励起子ポラリトン; 分布ブラッグ反射鏡; 誘電体多層膜; エピタキシャル成長; MgZnO; エピタキシー; 共振器; 多層膜; 反射鏡

本研究は、励起子束縛エネルギーの大きい酸化亜鉛(ZnO)の優れた材料的特長をデバイスに抽出して生かすべく、励起子共鳴波長程度のZnO単結晶薄膜を対向する反射鏡で挟み込むことにより微小共振器を形成し、励起子と電磁波の連成波(励起子ポラリトン)を共振器モードに結合させることによって、室温において共振器結合励起子ポラリトンを形成することを最終目標として行った。2年間で得られた成果のハイライトは以下の点である。1)申請者が独自に開発した「ヘリコン波励起プラズマスパッタエピタキシー(HWPSE)法」を用い、a面サファイヤ上へのZnOおよびMg_<0.06>Zn_<0.94>O混晶のエピタキシャル成長に成功した。また、プラズマ分光測定を通じ、MgZnO薄膜形成中にZnおよびMg原子からの強い発光が観測される事を見出した。従って、成長にはターゲットから飛び出すZn-O分子やMg-O分子だけでなく、カチオン原子が寄与している事を明らかにした。2)微小共振器の構成部品となるSiO_2/ZrO_2誘電体多層膜および、MgZnO/ZnOとAIN/GaNの半導体多層膜の設計を、分布ブラッグ反射鏡の反射率計算から行った。その結果、誘電体多層膜では屈折率差が大きく取れることから、膜厚誤差ほぼ3nm以内で62.0nm/42.7nmの周期構造を8周期形成することにより99%の反射率が得られるが、半導体多層膜では同等の膜厚比で40周期程度堆積する必要がある事がわかった。この計算をもとに、実際に電子ビーム蒸着法と、HWPS法の2通りの方法でSiO_2/ZrO_2誘電体多層膜反射鏡の形成実験を行った。その結果、特にHWPS法を用いた場合に、表面の平均二乗粗さが0.2nm程度のSiO2やZrO2堆積できることが明らかになった。ブラッグ反射鏡としてはレコード級の平坦さである。3)HWPSE法以外の成長法(レーザMBE法やMBE法)により成長されたZnO薄膜結晶を用い、励起子と電磁波の連成波の観測実験を行った。その結果、薄膜試料であってもi)高温成長による低Zn空孔密度化、ii)高温アニールによる低格子間欠陥密度化を行うことによって高次励起子や励起子ポラリトンが観測できることを示した。以上のように、萌芽的内容であり実現の可能性が未知数であった酸化亜鉛の励起子ポラリトン形成に関して、有用な知見を与えられたと考えている。

在这项研究中，为了在器件中提取和利用具有大激子结合能的氧化锌（ZnO）的优异材料特性，我们将其夹在中间，创造了大约激子共振波长的ZnO单晶薄膜。相对的反射镜之间。最终目标是通过形成微谐振器并将耦合的激子-电磁波（激子-极化子）耦合到谐振器模式，在室温下形成谐振器耦合的激子-极化子。两年来取得的主要成果如下。 1)采用申请人独创的“螺旋波激发等离子体溅射外延（HWPSE）方法”，我们成功在a面蓝宝石上外延生长了ZnO和Mg_<0.06>Zn_<0.94>O混晶。此外，通过等离子体光谱测量，我们发现在MgZnO薄膜的形成过程中观察到来自Zn和Mg原子的强光发射。因此，可知不仅从靶材飞出的Zn-O和Mg-O分子，而且阳离子原子也有助于生长。 2)通过计算分布式布拉格反射器的反射率,设计了微谐振器的组成部分SiO_2/ZrO_2介质多层膜以及MgZnO/ZnO和AlN/GaN半导体多层膜。其结果是，由于电介质多层膜能够具有大的折射率差，因此通过以膜厚误差约3nm形成8周期的62.0nm/42.7nm的周期结构，能够得到99％的反射率。结果发现，在相同的膜厚比下，多层膜需要大约40个沉积周期。基于此计算，我们实际进行了采用电子束蒸发和HWPS两种方法形成SiO_2/ZrO_2介质多层镜的实验。结果表明，SiO2 和 ZrO2 可以沉积出约 0.2 nm 的表面均方粗糙度，特别是在使用 HWPS 方法时。这是布拉格反射镜的平坦记录。 3)使用通过HWPSE法以外的生长方法(激光MBE法或MBE法)生长的ZnO薄膜晶体，进行了激子与电磁波耦合的观测实验。结果表明，即使在薄膜样品中，也可以通过i）通过高温生长降低Zn空位密度和ii）通过高温退火降低间隙缺陷密度来观察到高阶激子和激子极化激元。如上所述，我们相信我们已经获得了关于氧化锌中激子极化子形成的有用知识，这是一个探索性的问题并且实现的可能性是未知的。

项目成果

秩父重英, 宗田孝之: "II-VI族酸化物半導体ZnOにおける励起子領域の光学スペクトル"応用物理(研究紹介). 73・5(5月発巻). (2004)

Shigehide Chichibu、Takayuki Muneta：“II-VI族氧化物半导体ZnO中的激子区域的光谱”应用物理（研究简介）73・5（2004年5月号）。

T.Koyama, S.F.Chichibu: "Importance of lattice-matching and surface arrangement for the helicon-wave-excited-plasma sputtering epitaxy of ZnO"Journal of Applied Physics. 96(in press). (2004)

T.Koyama、S.F.Chichibu：“晶格匹配和表面排列对于 ZnO 螺旋波激发等离子体溅射外延的重要性”应用物理学杂志。

Radiative and nonradiative excitonic transitions in nonpolar (11-20) and polar (000-1) and (0001) ZnO epilayers

非极性 (11-20) 和极性 (000-1) 和 (0001) ZnO 外延层中的辐射和非辐射激子跃迁

• 发表时间: 2004
• 期刊: Applied Physics Letters 84(7)
• 作者: T.Koida;SF.Chichibu;A.Uedono;T.Sota;A.Tsukazaki;M.Kawasaki
• 通讯作者: M.Kawasaki

In situ monitoring of Zn* and Mg* species during helicon-wave-excited-plasma sputtering epitaxy of ZnO and Mg_<0.06>Zn_<0.94>O films

ZnO 和 Mg_<0.06>Zn_<0.94>O 薄膜螺旋波激发等离子体溅射外延过程中 Zn* 和 Mg* 物质的原位监测

• 发表时间: 2004
• 期刊: Journal of Vacuum Science and Technology B 22(4)
• 作者: T.Koyama;T.Ohmori;N.Shibata;T.;Onuma;S.F.Chichibu
• 通讯作者: S.F.Chichibu

Reduced defect densities in the ZnO epilayer grown on Si substrates by laser-assisted molecular-beam epitaxy using a ZnS epitaxial buffer layer

• DOI: 10.1063/1.1832734
• 发表时间: 2004-12
• 期刊: Applied Physics Letters
• 影响因子: 4
• 作者: T. Onuma;S. Chichibu;A. Uedono;Y. Yoo;T. Chikyow;T. Sota;M. Kawasaki;H. Koinuma