ベイズ最適化を活用した物理蒸着法によるMOF薄膜合成

使用贝叶斯优化通过物理气相沉积合成 MOF 薄膜

• 批准号: 22K14692
• 负责人: 中山 亮
• 金额: $ 2.91万
• 依托单位: The University of Tokyo
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
• 财政年份: 2022
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2022-04-01 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-22K14692/
• 关键词: 金属有機構造体; 薄膜; 物理蒸着; ベイズ最適化; MOF

金属有機構造体(Metal-Organic Framework, MOF)は金属イオンと架橋配位子の自己集合によって得られる多孔性物質である。MOFは、1) 細孔内への分子導入、2) 化学修飾による電子物性の制御、といった従来の電子材料にはない性質を持つ。MOFのデバイス応用に向けて、溶媒を使用しない物理蒸着法(PVD)による薄膜合成が望まれているが、PVDによるMOF薄膜合成は困難である。本研究は、ベイズ最適化を活用したPVDによるMOF薄膜合成を目的としている。R4年度は、MOFの一種であるHKUST-1の薄膜合成に取り組んだ。まず、物理蒸着法により酢酸銅とトリメシン酸の薄膜を交互に堆積させ、様々な基板温度、H2O分圧などで成膜を行ったが、HKUST-1薄膜を得ることはできなかった。そこで、1) 物理蒸着法による金属塩と有機配位子の交互積層、2) 酢酸蒸気雰囲気でのアニール処理という二段階の成膜プロセスを試みたところ、ガラス基板上に(111)配向したHKUST-1薄膜を合成することに成功した。また、ベイズ最適化の材料開発への適用に向けて、材料合成を模したモデル関数を用いたシミュレーションを行った。その結果、材料合成のプロセスウィンドウに合わせたベイズ最適化のアルゴリズムのチューニング指針を見出した。このシミュレーションで得られた知やノウハウを活用することで、今後ベイズ最適化を活用したMOF薄膜合成を効率よく進めることができると期待される。なお、今年度行ったMOF薄膜合成及びベイズ最適化のシミュレーションに関して、現在論文執筆を進めている状況である。

金属有机框架（MOF）是由金属离子和桥联配体自组装而成的多孔材料。 MOF具有传统电子材料所没有的特性，例如1）将分子引入孔中的能力，2）通过化学修饰控制电子特性的能力。对于MOF器件应用，希望在不使用溶剂的情况下通过物理气相沉积（PVD）合成薄膜，但通过PVD合成MOF薄膜很困难。本研究旨在利用贝叶斯优化通过 PVD ​​合成 MOF 薄膜。在R4年，我们进行了HKUST-1（一种MOF）的薄膜合成。首先，在不同的基底温度和H2O分压下通过物理气相沉积交替沉积乙酸铜和均苯三酸薄膜，但未能获得HKUST-1薄膜。因此，我们尝试了两步成膜工艺：1）通过物理气相沉积交替形成金属盐和有机配体层，2）在乙酸蒸气气氛中退火，成功合成了薄膜。此外，为了将贝叶斯优化应用于材料开发，我们使用模拟材料合成的模型函数进行了模拟。因此，我们找到了调整贝叶斯优化算法以适应材料合成工艺窗口的指南。通过利用通过该模拟获得的知识和技术，预计未来使用贝叶斯优化的 MOF 薄膜合成将能够有效地进行。此外，我们目前正在撰写一篇关于今年进行的 MOF 薄膜合成和贝叶斯优化模拟的论文。

项目成果

Fabrication of oriented conductive metal-organic framework thin film by dry process

干法制备定向导电金属有机骨架薄膜

• 发表时间: 2023
• 作者: Seoungmin Chon;Ryo Nakayama;Shunta Iwamoto;Shigeru Kobayashi;Ryota Shimizu;Taro Hitosugi
• 通讯作者: Taro Hitosugi

NaBH4エピタキシャル薄膜の合成と成長方位制御

NaBH4外延薄膜的合成及生长取向控制

• 发表时间: 2022
• 作者: 中山 亮;河口 祐飛;清水 亮太;西尾 和記;大口 裕之;金 相侖;折茂 慎一;一杉 太郎
• 通讯作者: 一杉 太郎

物理蒸着法と酢酸雰囲気での加熱処理によるMOF配向膜の合成

物理气相沉积法合成MOF配向膜并在醋酸气氛中热处理

• 发表时间: 2022
• 作者: 岩本 俊太;中山 亮;Chon Seoungmin;清水 亮太;一杉 太郎
• 通讯作者: 一杉 太郎

Tuning of Bayesian optimization for materials synthesis: simulation of the one-dimensional case

• DOI: 10.1080/27660400.2022.2066489
• 发表时间: 2022-01-01
• 期刊: Sci Tech Adv Mater Methods
• 作者: Nakayama, R.;Shimizu, R.;Haga, T.
• 通讯作者: Haga, T.

Fabrication of conductive metal-organic framework thin film on insulating substrate by physical vapor deposition

物理气相沉积法在绝缘基底上制备导电金属有机骨架薄膜

• 发表时间: 2022
• 作者: CHON Seoungmin;中山 亮;岩本 俊太;小林 成;清水 亮太;一杉 太郎
• 通讯作者: 一杉 太郎