Real space-time observation of electron-phonon coupling in lead halide perovskites by ultrafast nanoscopy

超快纳米显微镜对卤化铅钙钛矿电子声子耦合的实时时空观测

基本信息

批准号：
22K14653
负责人：
西田純
金额：
$ 3万
依托单位：
Institute for Molecular Science
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本プロジェクトでは、赤外散乱走査型近接場光顕微鏡(IR s-SNOM)に基づいた超高速赤外ナノイメージングを新たに開発し、それを二次元有機鉛ペロブスカイトに応用することで、ペロブスカイト結晶端における励起子やキャリアの動態を明らかにし、励起子－格子、キャリア－格子の相互作用を明らかにすることを目標とした。本プロジェクト初年度において、干渉検出型可視励起・赤外プローブ近接場顕微鏡を開発し、近接場散乱信号の励起による微弱な変化(<1%)を検出できることを示した。特にこれを安定なグラファイトナノ結晶系で実証し、結晶端に特徴的なパターンを同定した。現在これがフォトニック的な効果（プラズモンポラリトンやフォノンポラリトンなど）かグラファイトにおける電子－格子相互作用によるものであるのか、慎重に解析を進めている。さらに、高い感度を生かして同様の実験を単一カーボンナノチューブ内における励起子ダイナミクスを調べるために応用し、信号を検出することができた。カーボンナノチューブ系においても、チューブ内とチューブ端で得られる超高速信号が異なることが分かり、チューブ端における格子ひずみの効果による電子状態への影響が示唆されている。二次元有機鉛ペロブスカイトについては、グラファイトと同様に剥離によってナノ結晶を調整できること、励起後の緩和時間が十分に早く既存のレーザーで十分に実験が可能であることなどを確認することができた。一方で三次元ペロブスカイト系ではキャリア由来の応答が見られていた<2000 cm-1以下の領域では過渡信号は観測されず、また試料についても当初想定していたよりも光励起に弱いこと、及び表面の平坦性がよくないことが分かった。そこで、励起子由来の過渡吸収が観測されている>3000 cm-1以上の領域で測定ができるように装置のアップグレードを行い、さらに試料をガラス薄膜でキャッピングする方法を開発した。

在这个项目中，Pero-Skirt Crystal End是通过基于红外扫描类型的特写灯光显微镜（IR S-SNOM）开发新的超高红外纳米形象而开发的，并将其应用于二维有机物领先的Pellob滑板。在该项目的第一年中，已经表明，可以开发出可见的干扰检测类型和红外探针关闭显微镜，并且由于近距离散射信号的兴奋而引起的弱变化（<1％）可以是检测到。特别是，通过稳定的石墨纳米晶体系统证明了这一点，并在晶体端确定了特征模式。目前，我们正在仔细分析这是由于光子效应（例如等离子体polaritone，Phonon Polaritone）还是石墨中的电子纬度相互作用。此外，通过利用高灵敏度，可以使用类似的实验来检查单个碳纳米管中的兴奋动力学，并且可以检测到信号。在碳纳米管系统中，在管和管末端获得的超高速度信号是不同的，这表明管中晶格应变在电子状态下的末端。至于两个维有机铅铅胶状scite，可以通过像石墨这样的剥离来调整纳米晶体，并且激发后的缓慢时间可以充分且充分地对现有的激光进行了充分的实验。另一方面，在三维细矿系统中，在<2000 cm-1或更少的区域中未观察到过渡信号，该区域具有载体衍生的响应，样品比最初的预期弱，并且该样品弱于最初的预期，并且该样品弱。表面，事实证明平坦度不好。因此，我们开发了一种升级设备的方法，以便观察到激发儿童的瞬时吸收> 3000 cm-1或更多，并用玻璃薄膜捕获样品。