地下冠水環境において放射性セレンの閉じ込め機能を発現するセメント系バリアの開発

开发一种水泥基屏障，具有在地下淹没环境中限制放射性硒的功能

基本信息

批准号：
22K14627
负责人：
関亜美
金额：
$ 3万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

放射性廃棄物処分場周辺では、処分施設の建設に用いられる多量のセメント系材料と地下水とが接触することで、セメントの主成分でもあるカルシウムシリケート水和物(CSH)が二次鉱物として生成する。本研究では、CSHが有する核種収着能に着目し、これまで報告例が少ない陰イオン核種収着のなかでも、地層処分システムにおける被ばく線量支配核種の一つであるセレン(Se-79、半減期30万年)について、その収着挙動および収着機構を解明し、CSHのバリア機能を示すことを目的としている。以下に、設定した2つの検討課題における本年度の成果を示す。【検討課題1：地下の冠水環境において生成するCSH種の生成機構の整理】本年度は、淡水系におけるCSHの生成機構を3ヶ月間の養生により検討した。固液分離後の固相のラマンスペクトルより、シリカ鎖の重合度は養生時間の経過に伴い緩やかに増大した。一方、固相のラマンスペクトルおよびX線回折パターンより、CSHは調製後速やかに生成し、液相のpHおよび液固比は養生期間7-28日程度で概ね定常化した。【検討課題2：CSH種のSe収着能および収着機構の解明】CSHへのセレン酸イオンおよび亜セレン酸イオンの収着挙動を検討した。1 mMに調製したセレン溶液を用いた収着実験により、養生期間7-28日程度で概ね収着平衡に達し、セレン酸イオンでは50%以上、亜セレン酸イオンでは100%近くの収着率を示した。また、いずれの形態においても高Ca/Siモル比であるほど高い収着率を示し、これは、Ca/Siモル比 1.2以上ではCSHの表面が正に帯電するため、陰イオンとの相互作用が起こりやすいことによる。さらに、セレンの形態により収着率には大きな差が見られ、電荷の偏りによって陽イオンであるカルシウムイオンとの親和性が異なることが一因であると考えている。

在放射性废物处理场附近，当用于建造处理设施的大量水泥基材料与地下水接触时，会产生水泥的主要成分水合硅酸钙（CSH）作为次生矿物。 .在本研究中，我们重点研究了CSH的核素吸附能力，并重点研究了在阴离子核素吸附中对地质处置系统中控制暴露剂量的核素之一硒（Se-79）的吸附。本研究的目的是阐明CSH（周期：30万年）的吸附行为和吸附机制，并论证CSH的屏障功能。以下是今年设定的两个研究主题的结果。【研究课题1：整理地下淹没环境中CSH物种的产生机制】今年，我们通过养护3个月的方式研究了淡水系统中CSH物种的产生机制。固液分离后固相的拉曼光谱表明，随着固化时间的推移，二氧化硅链的聚合度逐渐增加。另一方面，固相的拉曼光谱和X射线衍射图表明，CSH在制备后立即生成，并且在约7至7的固化时间内，液相的pH和液固比几乎恒定。 28天。 [研究课题2：阐明CSH物种的Se吸附能力和吸附机制] 研究了硒酸根离子和亚硒酸根离子在CSH上的吸附行为。在使用配制成1 mM的硒溶液的吸附实验中，经过7至28天的固化期后，近似达到吸附平衡，并且对硒酸根离子的吸附率超过50％，对亚硒酸根离子的吸附率接近100％。此外，在任何形式中，Ca/Si摩尔比越高，吸附率越高。这是因为当Ca/Si摩尔比为1.2或更高时，CSH表面带正电荷，这会导致与阴离子的相互作用。这是因为这种情况很可能发生。另外，根据硒的形态，吸附速度也存在很大差异，据信这部分是由于电荷偏压导致与作为阳离子的钙离子的亲和力不同所致。

项目成果

期刊论文数量（6）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Sorption behavior of cesium and strontium during the formation process of calcium silicate hydrate as a secondary mineral under the condition saturated with groundwater

地下水饱和条件下次生矿物水合硅酸钙形成过程中铯和锶的吸附行为

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Tsugumi Seki;Reo Tamura;Taiji Chida;Yuichi Niibori
通讯作者：
Yuichi Niibori

カルシウムシリケート水和物へのSeO42-およびSeO32-の収着挙動

SeO42-和SeO32-在水合硅酸钙上的吸附行为

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
T. D. Vu;H. Shishido;K. Aizawa;K. M. Kojima;T. Koyama;K. Oikawa;M. Harada;T. Oku;K. Soyama;S. Miyajima;M. Hidaka;S. Y. Suzuki;M. M. Tanaka;A. Malins;M. Machida;S. Kawamata;T. Ishida;長谷川達生;関　亜美，前田一樹，千田太詩，新堀雄一
通讯作者：
関　亜美，前田一樹，千田太詩，新堀雄一

セメント添加による石炭フライアッシュからのヒ素およびセレンの溶出挙動の評価

添加水泥对粉煤灰中砷、硒的溶出行为评价

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Seki Tsugumi;Ogawa Yasumasa;Ibi Koki;Chida Taiji;Inoue Chihiro;Niibori Yuichi;関亜美，小川泰正，井上千弘，千田太詩，新堀雄一
通讯作者：
関亜美，小川泰正，井上千弘，千田太詩，新堀雄一

Leaching behavior of arsenic and selenium in coal fly ash by aging treatment and cement mixing