機械学習とDFT計算を用いた窒素酸化物の還元触媒となる多元金属サブナノ粒子の探索

使用机器学习和 DFT 计算寻找作为氮氧化物还原催化剂的多金属亚纳米颗粒

基本信息

批准号：
22K14563
负责人：
吉田将隆
金额：
$ 3万
依托单位：
Tokyo Institute of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究の目的は、第一原理計算と機械学習の組み合わせにより、窒素酸化物を還元的に除去できる優れた触媒を探索し、効果的に反応を進行させるニ元金属サブナノ粒子の条件（成分、組成比、原子数など）を明らかすること、および理論計算により得られたこの物性予測の妥当性を実験によって検証することである。探索対象は、申請者のグル－プで既に単一金属サブナノ粒子の合成に成功している第4周期から第6周期に属する金属元素同士の組み合わせとする二成分合金サブナノ粒子とした。また金属イオンが規則正しく錯形成できる配位サイトを導入した申請者のグループ独自の高分子(デンドリマー)ので合成できる原子数を参考に、原子数は１２原子、組成比は４：８とした。合金サブナノ粒子の計算モデルは熱力学的に最も安定な構造を使用することにし、その構造を求めるために第一原理計算と粒子群最適化アルゴリズムの組み合わせを用いた。粒子群最適化アルゴリズムは広域最適解の探索を得意とするメタヒューリスティクスの1種であり、本研究では計算結果が初期条件に依存しやすいという第一原理計算の問題点を補うために使用した。第一原理計算には計算化学ソフトウェアVASPを使用した。成分・組成比・原子数の条件を偏りなく回帰モデルに取りこむのに十分な数として、220種類の無作為的に選ばれた条件でニ元金属サブナノ粒子モデルを作成した。さらに、そのうち無作為に抽出した40のサブナノ粒子構造に対する一酸化窒素の最安定吸着構造を第一原理計算で求め、その吸着エネルギーを計算した。得られた吸着エネルギーを、成分・組成比・原子数などの合金サブナノ粒子の特徴を示すパラメータと紐づけながらまとめ、データベースを構築した。さらに、得られた計算モデルの正当性を評価する手段として、走査型透過顕微鏡および高角環状暗視野を用いた金属サブナノ粒子の構造測定の準備実験を行った。

这项研究的目的是寻找出色的催化剂，可以通过结合第一原理计算和机器学习来还原氮氧化物，以阐明二核亚纳米粒子的条件（成分，组成比，原子数等），从而有效地促进了这种物理财产的质量预测，从而可以有效地推进这种物理性质预测，从而验证了这种情况。搜索目标是两个组件合金亚纳米颗粒，它们是属于第四至第六个时期的金属元素的组合，申请人组已经成功合成了单个金属亚纳米颗粒。此外，基于可以合成为聚合物（树枝状聚合物）的原子的数量，申请人组独有的原子，该原子引入了一个协调位点，允许金属离子形成常规复合物，原子的数量为12个原子，组成比为4：8。合金亚纳米颗粒的计算模型是使用最大的热力学结构，并使用第一个原理计算和粒子群优化算法的组合来确定结构。粒子群优化算法是一种专门研究广域最佳溶液的一种元启发术，在这项研究中，我们使用它们来补偿第一原理计算的问题，其中计算结果倾向于取决于初始条件。计算化学软件VASP用于第一个原理计算。在220个随机选择的条件下创建了不同的亚纳米颗粒模型，并具有足够的数量，可以将组件，组成比和原子数纳入没有偏见的回归模型中。此外，使用第一个原理计算确定了40个随机提取的亚纳米颗粒结构的一氧化氮最稳定的吸附结构，并计算了吸附能。将获得的吸附能与指示合金亚纳米颗粒的特征（例如成分，组成比和原子数等）的参数链接在一起，以创建数据库。此外，作为评估获得的计算模型有效性的一种手段，使用扫描透射显微镜和高角度的环形暗场进行了制备实验，以对金属亚纳米颗粒进行结构测量。