格子整合系コア-シェルペロブスカイト量子ドットの創製

晶格匹配核壳钙钛矿量子点的创建

• 批准号: 22K14488
• 负责人: 梅本 和輝
• 金额: $ 3万
• 依托单位: Yamagata University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
• 财政年份: 2022
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2022-04-01 至 2023-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-22K14488/
• 关键词: ペロブスカイト; 量子ドット; 再沈法; 格子整合; コア-シェル

ハロゲン化鉛ペロブスカイト量子ドットは、高い発光量子収率と高純度な発光色を両立できることから、次世代の光エレクトロニクスを支える発光体として大きな注目を集めている。しかしながら、その表面に結合する有機配位子の脱離による光学特性の劣化が喫緊の課題となっている。そこで、本研究では、ペロブスカイト量子ドット表面に対し、格子整合するシェル層を形成させた「格子整合系コア-シェルペロブスカイト量子ドット」を創製することを目的に研究を実施した。上記背景の元、申請者は、室温・大気下で晶析可能な再沈法（微粒子化対象化合物を良溶媒に溶かし、その前駆体溶液を貧溶媒に一気に拡散させ溶解度差を利用して微粒子を得る晶析法）を用いて、「格子整合系コア-シェルペロブスカイト量子ドット」の合成を試みた。特に、コアとシェル原料間の「結晶格子の整合性」と「溶解度差」に着目し研究を進める中で、コアとシェル原料の溶解度に差をもたせた場合（溶解度: コア＜シェル）、溶解度の低いコア原料から優先的に結晶核が発生することを見出した。その結果、室温・大気下且つ１バッチでの簡便な合成で、サイズ・形状ともに単分散なコア-シェルペロブスカイト量子ドットの合成に成功した。さらに、表面欠陥による発光の失活が特に顕著である極微小粒径（3.5ナノメートル）にもかかわらず、発光量子収率100%を示しており、コア-シェル界面の格子整合を示唆する重要な結果を得た。

卤化铅钙钛矿量子点作为支持下一代光电子学的发光材料引起了广泛的关注，因为它们可以实现高发光量子产率和高纯度的发光颜色。然而，由于键合到表面的有机配体的脱离而导致光学性能的恶化已成为一个紧迫的问题。因此，在本研究中，我们进行了研究，目的是创建“晶格匹配的核壳钙钛矿量子点”，其中在钙钛矿量子点的表面上形成晶格匹配的壳层。基于上述背景，申请人提出了一种可以在室温和大气中结晶的再沉淀方法(将待制成细颗粒的化合物溶解在良溶剂中，将前体溶液立即分散在不良溶剂中，并利用我们尝试使用结晶方法合成“晶格匹配的核壳钙钛矿量子点”，以获得晶格匹配的核壳钙钛矿量子点。特别是，在针对核与壳材料之间的“晶格一致性”和“溶解度差异”进行研究时，我们发现，如果核与壳材料之间的溶解度存在差异（溶解度：核<壳），研究发现，晶核优先从溶解度较低的芯材中产生。结果，我们在室温和大气中通过简单的批量合成成功地合成了尺寸和形状单分散的核壳钙钛矿量子点。此外，尽管颗粒尺寸极小（3.5纳米），由于表面缺陷导致的发光失活特别明显，但发光量子产率为100%，这是表明核-壳界面处晶格匹配的重要一点。我得到了很好的结果。