赤外プラズモン増強場による高振動励起を基盤とした金属表面反応制御

基于红外等离子体增强场高振动激发的金属表面反应控制

基本信息

批准号：
21K14584
负责人：
森近一貴
金额：
$ 2.91万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では，赤外プラズモニクスと赤外フェムト秒レーザーという2つの光技術を駆使することで，赤外光電場による分子の振動・回転モードの強励起と，振動・回転励起による金属表面反応の制御を目指している．昨年度は，赤外フェムト秒レーザーを光源としたポンプ・プローブ分光系を構築し，分子の第1振動励起状態への励起と振動緩和ダイナミクスを観測することに成功した．しかし，反応制御へと適用するためには，より高い振動励起状態に分子を励起する必要がある．また，特に気相分子の場合，狭帯域（<0.5 cm-1）の分子の吸収線を広帯域（~200 cm-1）にわたって測定する必要があるため，計測に時間がかかるという課題が残った．そこで今年度は，中赤外フェムト秒レーザーの高パワー化による高振動励起状態への励起と，赤外光検出器のマルチチャンネル化による計測時間の短縮を試みた．昨年度使用したレーザーシステムと比べて，中赤外パルスのエネルギーは20倍以上となった．また，昨年度は単素子のHgCdTe検出器を使用していたが，今年度は256素子のPbSe検出器を導入した．これらの光源と検出器を用いて，ポンプ・プローブ分光実験を行った．気相分子の第10振動励起状態への励起にともなう吸収変化スペクトルを観測することに成功した．さらには，吸収変化スペクトルの取得時間の短縮により，振動緩和ダイナミクスを詳細に計測することが可能となり，分子の回転波束が生成されたことに起因するビート信号の検出にも成功した．また，液相分子に対しても同様の実験を実施し，第9振動励起状態への励起を達成した．

在这项研究中，我们将充分利用红外等离子体和红外飞秒激光两种光学技术，利用红外光电场强烈激发分子的振动和旋转模式，并通过振动和旋转激发来控制金属表面反应。旨在去年，我们构建了以红外飞秒激光器为光源的泵浦探针光谱系统，并成功观察到了分子激发到第一振动激发态和振动弛豫动力学。然而，为了将其应用于反应控制，需要将分子激发到更高的振动激发态。另外，特别是对于气相分子，需要在宽频带（~200 cm-1）上测量窄带（<0.5 cm-1）内分子的吸收线，因此还存在测量需要时间的问题．．因此，今年我们尝试通过增加中红外飞秒激光器的功率将系统激发到高振动激发态，并通过将红外光电探测器做成多通道来缩短测量时间。与去年使用的激光系统相比，中红外脉冲的能量提高了20多倍。此外，去年我们使用了单元素 HgCdTe 探测器，但今年我们推出了 256 元素 PbSe 探测器。使用这些光源和检测器进行泵浦探针光谱实验。我们成功地观察到了由于气相分子激发到第10振动激发态而引起的吸收变化光谱。此外，通过缩短吸收变化光谱的采集时间，可以详细测量振动弛豫动力学，并且我们还成功地检测到由分子旋转波包的生成引起的拍频信号。我们还对液相分子进行了类似的实验，并实现了激发到第9振动激发态。