Electric field-assisted nanocatalysis within a hollow compartment

空心室内的电场辅助纳米催化

基本信息

批准号：
21K14491
负责人：
渡部花奈子
金额：
$ 2.91万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21K14491/
关键词：
触媒システムナノ粒子中空粒子触媒マイクロリアクター

项目摘要

令和4年度は、1) 大きさの異なる細孔を有する中空シリカ粒子を合成し、2) バルク相から中空シリカ粒子空隙内部への物質移動を評価した。1) 中空シリカ粒子を触媒ナノ粒子の担体として用いる場合、シリカ殻(シェル)の細孔径が反応物および生成物の拡散性に強く影響する。ここでは、まず触媒粒子を格納しない中空シリカ粒子において、シェルの細孔径を制御する手法の確立を試みた。界面活性剤ミセルを鋳型とするアプローチにより、細孔径が約2 nmの中空シリカ粒子の合成に成功した。さらに、合成系に種々有機分子(膨潤剤)を添加し、ミセルサイズを拡大させることで、シェル細孔径をさらに増大可能であることも確認した。本合成手法は、触媒粒子を内包した場合でも適用可能であるため、現在は触媒粒子を内包した中空シリカ粒子合成において、シリカシェルの細孔径制御に取り組んでいる。2) 1)で合成した種々中空粒子のシリカシェル内外の物質移動を共焦点レーザー顕微鏡により評価した。中空粒子を固定化したキャピラリー内にモデル分子となる蛍光色素水溶液を注入し、所定時間経過後の中空粒子内部への蛍光分子も取り込み速度(移動速度)および取り込み量を評価した。バルク相から中空粒子内部への蛍光色素の移動速度は、シリカシェルの細孔径に強く依存し、細孔径が蛍光分子よりも大きい場合には速やかに物質移動が生じることがわかった。さらに、細孔径が大きな中空シリカ粒子は、それが小さな中空粒子と比較して多くの蛍光分子を取り込むことも確認した。以上の検討結果から、触媒粒子を内包する中空シリカ粒子の細孔径は対象物質、つまり触媒反応の反応物ならびに生成物の大きさを考慮して設計する必要がある。

在2022年，1）合成具有不同大小的孔的空心二氧化硅颗粒，以及2）评估了从散装相到空心二氧化硅颗粒空隙内部的质量转移。 1）当将空心二氧化硅颗粒用作催化剂纳米颗粒的支持时，硅胶壳（壳）的孔径强烈影响反应物和产物的扩散。在这里，我们首先试图建立一种控制不存储催化剂颗粒的空心二氧化硅颗粒中壳的孔径的方法。通过使用表面活性剂胶束作为模板，我们成功合成了孔径约为2 nm的空心二氧化硅颗粒。此外，可以通过在合成系统中添加各种有机分子（溶胀剂）来进一步增加壳孔的大小以增加胶束尺寸。由于即使封闭了催化剂颗粒，也可以应用这种合成方法，因此我们目前正在努力控制二氧化硅壳的孔径，合成含有催化剂颗粒的空心二氧化硅颗粒。 2）通过共聚焦激光显微镜评估了在1）中合成的各种空心颗粒内外的质量转移。将将成为模型分子的水性荧光染料溶液注入毛细管中，在该毛细管中固定了空心颗粒，并评估了评估一定时间段内的荧光速率（运动速度）和荧光分子的掺入速率。荧光染料从大量相到空心颗粒内部的运动速率很大程度上取决于二氧化硅壳的孔径，并且发现如果孔径大于荧光分子的孔径，则质量转移很快就会发生。此外，已经证实，与小空心颗粒相比，具有较大孔径的空心二氧化硅颗粒包含更多的荧光分子。基于上述结果，必须考虑考虑到靶物质大小，即催化反应的反应剂和产物，必须设计含有催化剂颗粒的中空二氧化硅颗粒的孔径。