Theoretical study of ultrafast dynamics of photons, electrons, and spins in single molecule junctions

单分子结中光子、电子和自旋超快动力学的理论研究

基本信息

批准号：
21K14481
负责人：
三輪邦之
金额：
$ 2.91万
依托单位：
Institute for Molecular Science
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

ナノメートルスケールのギャップを持つ金属構造の間に単一の分子が配置された系（単一分子接合）における光・電子・スピンのダイナミクスを明らかにするための理論研究を推進した。今年度は、光と物質の相互作用を利用してナノ物質の物理的特性を「制御」できうることに着目し、金属ナノ構造の表面近傍に励起されうる局在表面プラズモン（LSP）と、分子を強く結合させることにより、分子の電界発光特性を制御する研究を行った。以下にその内容を記す。電荷注入により分子が励起される場合、一般にスピン一重項（S1）および三重項（T1）励起電子状態が1:3の割合で形成される。T1から基底電子状態（S0）への輻射遷移は一般に遅く、T1の形成は発光効率の低下を招く。電荷注入による分子励起において、T1を形成させずにS1を選択的に形成できれば、これらの課題を克服しつつ、電界発光の高効率化を実現できる可能性がある。本研究では、プラズモニックナノ共振器中の単一分子接合において、LSPと分子が強く結合し両者の混合状態（ポラリトン）が形成される場合の電界発光に注目した。単一分子接合では、電極間に印加する電圧を制御することで、系の最低エネルギーの励起電子状態を選択的に励起できる。またポラリトンの形成には、T1-S0遷移に比べて遷移モーメントの大きいS1-S0遷移が支配的に寄与する。系の最低エネルギーの励起電子状態をポラリトンに対応させることで、T1の形成を避けつつ、S1を形成させることが可能になると予想される。そこで、系のモデル化を行い、電界発光特性を調べた。その結果、電荷注入によりポラリトンを選択的に励起できること、および、これにより系の電界発光の効率を向上できることがわかった。LSPのエネルギーや分子との結合強度などに対する発光効率の依存性や高い効率が実現する条件について議論し、論文にまとめ発表した。

促进了理论研究，以阐明系统（单分子连接）中的光，电子和自旋动力学，其中将单个分子放置在纳米尺度上的缝隙之间的金属结构之间。今年，使用光和材料之间的相互作用来“控制”纳米固定的物理特征，这是一种局部表面等离子体（LSP），在金属纳米结构的表面附近可能会令人兴奋。通过强烈结合分子来控制分子的光发射特性。内容如下所述。当分子被电荷注入激发时，自旋单部分（S1）和三截面（T1）激发电子状态在1：3中形成。从T1到基本电子状态（S0）的辐射过渡通常很慢，并且T1的形成导致光发射效率降低。在通过电荷注入的分子激发中，如果可以在不形成T1的情况下选择性形成S1，则可以在克服这些问题时实现电场光发射的效率。在这项研究中，我们专注于当LSP和分子强烈合并并在等离子体量的Nanano谐振器中形成混合状态（Polyiton）时，将电场的发射介绍。在单个分子连接中，电极之间施加的电压可以选择性地令人兴奋地激发系统的最小能量的激发电子状态。另外，与T1-S0跃迁相比，具有较大过渡矩的S1-S0转变有助于偏振酮的形成。可以预期，可以通过支撑系统的最小能量的孔罗酮来避免T1形成S1。因此，进行了系统的建模，并检查了光发射特性。结果，发现电荷被选择性地注入，这可以提高系统中电场的发射效率。在论文中论文的论文中讨论了LSP的能量以及与分子的结合的强度以及实现高效率的条件。

项目成果

期刊论文数量（10）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Orbital-resolved visualization of single-molecule photocurrent channels

DOI：
10.1038/s41586-022-04401-0
发表时间：
2022-03-31
期刊：
NATURE
影响因子：
64.8
作者：
Imai-Imada, Miyabi;Imada, Hiroshi;Kim, Yousoo
通讯作者：
Kim, Yousoo

時間分解量子もつれ分光の理論：光の非古典相関を利用したスペクトル選択的な励起ダイナミクスの観測

时间分辨量子纠缠光谱理论：利用光的非经典相关性观察光谱选择性激发动力学

DOI：
发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
0
作者：
Miwa Kuniyuki;Sakamoto Souichi;Ishizaki Akihito;三輪邦之，坂本想一，石崎章仁;藤橋裕太，三輪邦之，東雅大，石崎章仁
通讯作者：
藤橋裕太，三輪邦之，東雅大，石崎章仁

分子ナノ光学の理論研究

分子纳米光学理论研究

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
Miyabi I-Imada;Hiroshi Imada;Kuniyuki Miwa;Yusuke Tanaka;Kensuke Kimura;Inhae Zoh;Rafael Jaculbia;Hiroko Yoshino;Atsuya Muranaka;Masanobu Uchiyama;Yousoo Kim;三輪邦之;三輪邦之
通讯作者：
三輪邦之

Theoretical investigation of optoelectronic conversion in single molecules on solid surfaces

固体表面单分子光电转换的理论研究