炭化ケイ素系ガス分離膜の細孔径チューニング技術開発と評価

碳化硅气体分离膜孔径调控技术开发与评价

基本信息

批准号：
20K05205
负责人：
永野孝幸
金额：
$ 2.91万
依托单位：
Japan Fine Ceramics Center
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

有機金属原料としてシラシクロブタン、ジシラブタンを用いて、Ni添加γ-アルミナをコートしたアルミナ非対称型多孔質基材上に炭化ケイ素系ガス分離膜を合成した。また、シラシクロブタンについてはアルミナ基材内側の圧力計の変化を製膜中にモニタリングし、封孔状態をリアルタイムで確認して、細孔径の制御を試みた。キャリアガスであるアルゴンは成膜の進行とともに細孔径が小さくなるため、透過量が徐々に減少する。同時に水素は分子サイズが炭化ケイ素系分離活性層のネットワーク径よりも小さいため、反応ガスである水素の供給を停止すると、多孔質管内部の圧力が減少していく。つまり、多孔質管内部の圧力が減少していくほど、成膜が進行していることを示している。あらかじめ、成膜前に多孔質管内部を真空引きして到達真空度を確認しておけば、成膜の進行状況をモニタリングできる。その結果、ガス分離特性として、水素透過率 1.2X10-7～5.9X10-7 mol/m2・s・Pa、水素／二酸化炭素透過率比5～2597、水素／窒素透過率比91～3078の範囲で細孔径分布を制御可能であった。ガス透過率測定はあらかじめ分子サイズが分かっているガスの透過量を測定し、評価するものであり、分離活性層の平均細孔径を求めることはできない。そこで、修正ガス透過モデルを適用し、ヘリウム、水素、二酸化炭素、アルゴン、窒素のガス透過率から細孔構造を評価した。算出されたネットワーク径計算値はガス透過特性の結果と良い一致を示し、炭化ケイ素系ガス分離膜の細孔構造評価に対し、修正ガス透過モデルが適用可能であることが分かった。

以硅杂环丁烷和二硅杂丁烷为有机金属原料，在涂覆Ni掺杂γ-氧化铝的氧化铝不对称多孔基底上合成了碳化硅基气体分离膜。对于硅杂环丁烷，在成膜过程中监测氧化铝基材内部压力表的变化，并实时确认孔的密封状态，以试图控制孔径。由于作为载气的氩气的孔径随着成膜的进行而变小，因此透过量逐渐减少。同时，由于氢的分子尺寸小于碳化硅分离活性层的网络直径，因此当停止供给作为反应气体的氢时，多孔管内的压力降低。换言之，表示随着多孔管内的压力降低，成膜进行。通过将多孔管内部抽真空并检查成膜前达到的真空度，可以监测成膜的进度。其结果，气体分离特性的范围为氢气透过率1.2×10-7～5.9×10-7mol/m2·s·Pa、氢气/二氧化碳透过率比5～2597、氢气/氮气透过率比91～2597。 3078.可以控制孔径分布。透气度测量是对预先已知分子大小的气体的透过量进行测量和评价，并不能确定分离活性层的平均孔径。因此，应用改进的气体渗透模型从氦气、氢气、二氧化碳、氩气和氮气的气体渗透率来评估孔隙结构。计算得到的网络直径值与气体渗透特性结果吻合良好，表明修正后的气体渗透模型可以应用于碳化硅基气体分离膜孔结构的评价。