Ｘ線自由電子レーザーによるナノクラスター回折実験：非平衡核生成ダイナミクスの解明

使用 X 射线自由电子激光的纳米团簇衍射实验：阐明非平衡成核动力学

• 批准号: 19J14969
• 负责人: 仁王頭 明伸
• 金额: $ 1.09万
• 依托单位: Kyoto University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2019
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2019-04-25 至 2021-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-19J14969/
• 关键词: XFEL; クラスター; 核生成

報告者は本年度、国内のX線自由電子レーザー施設SACLAを利用して得られた単一キセノン（Xe）ナノクラスターの回折実験の詳細なデータ解析を進めた。実験データの解析により得られた粉末X線回折パターンと数値シミュレーション結果の比較から、Xeクラスターの構造はバルクの安定構造であるfcc構造と2次元の最密充填層がランダムに積層したランダム六方最密充填（rhcp）構造の和で説明できることが明らかとなった。さらに単一Xeクラスターの回折像に出現したストリークパターンと呼ばれる特徴的な回折像に注目し、単一粒子の内部構造の解明を試みた。昨年度開発した回折像のシミュレーションプログラムを用いて、実験で得られた回折像を再現する構造について詳細な検討を行った。その結果、一部のXeクラスターの内部において、同程度の体積を持つfcc結晶とrhcp結晶が積層方向に結合して共存していることが強く示唆された。これらの観測結果は、Xeクラスターの核生成・成長過程においてまず準安定相であるrhcp構造が生成し、その後より安定なfcc構造への転移が起こるというシナリオにより説明された。このような核生成・成長直後の構造ダイナミクスに関する知見は、XFELを利用したシングルショットのX線回折実験により初めて明らかとなったものである。本研究で示唆された核生成・成長のシナリオは、本研究で対象とした希ガス系のみならず他の系で普遍的に成り立つ可能性があり、したがって新規材料開発から気象学に至る幅広い分野への応用が期待される。報告者は上記の研究成果について複数の原著論文を筆頭著者として執筆し学術誌に投稿するに至った。

今年，演讲者对利用国产X射线自由电子激光装置SACLA获得的单个氙（Xe）纳米团簇的衍射实验进行了详细的数据分析。实验数据和数值模拟结果分析得到的粉末X射线衍射图谱表明，Xe团簇的结构是由稳定的块体FCC结构和随机堆叠的二维密堆积层组成的随机六方结构。已经清楚的是，这可以通过密堆积（rhcp）结构的总和来解释。此外，我们还关注单个Xe簇的衍射图像中出现的称为条纹图案的特征衍射图案，并试图阐明单个粒子的内部结构。使用去年开发的衍射图像模拟程序，我们对再现实验中获得的衍射图像的结构进行了详细研究。结果强烈表明，在一些 Xe 团簇内部，具有相当体积的 fcc 晶体和 rhcp 晶体共存并沿堆积方向键合。这些观察到的结果可以通过以下情况来解释：在 Xe 团簇的成核和生长过程中首先形成亚稳态 rhcp 结构，然后转变为更稳定的 fcc 结构。成核和生长后立即结构动力学的知识首次通过使用 XFEL 的单次 X 射线衍射实验揭示。本研究提出的成核和生长情景不仅适用于本研究所针对的稀有气体系统，而且适用于其他系统，因此适用于从新材料开发到气象学的广泛领域。预计将被应用到报告人以第一作者身份撰写了多篇原创论文，并已向学术期刊投稿。

项目成果

Formative period in the x-ray-induced photodissociation of organic molecules

X 射线诱导有机分子光解的形成期

• DOI: 10.1103/physrevresearch.3.013221
• 发表时间: 2021
• 期刊: Physical Review Research
• 影响因子: 4.2
• 作者: Edwin Kukk;Hironobu Fukuzawa;Niskanen Johannes;Kiyonobu Nagaya;Kooser Kuno;Daehyun You;Jasper Peschel;Sylvain Maclot;Akinobu Niozu;Shu Saito;Yu Luo;Eetu Pelimanni;Itala Eero; John D Bozek;Tsukasa Takanashi;Marta Berholts;Per Johnsson; Kiyoshi Ueda
• 通讯作者: Kiyoshi Ueda

Dissociation and ionization dynamics of CF3I and CH3I molecules via pump-and-probe experiments using soft x-ray free-electron laser

• DOI: 10.1088/1361-6455/abcd20
• 发表时间: 2020-11
• 期刊: Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics
• 作者: T. Gejo;T. Nishie;T. Nagayasu;K. Tanaka;Y. Tanaka;A. Niozu;K. Nagaya;R. Yamamura;N. Futamata;T. Suenaga;O. Takahashi;T. Togashi;S. Owada;H. Fujise;A. Verna;M. Yabashi;M. Oura

Characterizing crystalline defects in single Xe nanoparticles from angular correlations of single-shot diffracted X-rays

从单次衍射 X 射线的角度相关性表征单个 Xe 纳米粒子的晶体缺陷

• 发表时间: 2019
• 作者: Niozu Akinobu;Yokono Naomichi;Nishiyama Toshiyuki;Fukuzawa Hironobu;Sakurazawa Tomohiro;Matsuda Kazuhiro;Takanashi Tsukasa;You Daehyun;Li Yiwen;Ono Taishi;Gaumnitz Thomas;Schoeffler Markus;Grundmann Sven;Wada Shin-ichi;Carpeggiani Paolo;Xu Wei Qing;Liu Xi;仁王頭明伸;Akinobu Niozu;仁王頭明伸;仁王頭明伸;Akinobu Niozu
• 通讯作者: Akinobu Niozu

Ultrafast structural dynamics of nanoplasmas probed by time-resolved X-ray diffraction

通过时间分辨 X 射线衍射探测纳米等离子体的超快结构动力学

• 发表时间: 2020
• 作者: Niozu Akinobu;Yokono Naomichi;Nishiyama Toshiyuki;Fukuzawa Hironobu;Sakurazawa Tomohiro;Matsuda Kazuhiro;Takanashi Tsukasa;You Daehyun;Li Yiwen;Ono Taishi;Gaumnitz Thomas;Schoeffler Markus;Grundmann Sven;Wada Shin-ichi;Carpeggiani Paolo;Xu Wei Qing;Liu Xi;仁王頭明伸;Akinobu Niozu
• 通讯作者: Akinobu Niozu

Ultrafast Structural Dynamics of Nanoparticles in Intense Laser Fields

强激光场中纳米粒子的超快结构动力学

• DOI: 10.1103/physrevlett.123.123201
• 发表时间: 2019
• 期刊: Physical Review Letters
• 影响因子: 8.6
• 作者: Nishiyama Toshiyuki;Kumagai Yoshiaki;Niozu Akinobu;Fukuzawa Hironobu;Motomura Koji;Bucher Maximilian;Ito Yuta;Takanashi Tsukasa;Asa Kazuki;Sato Yuhiro;You Daehyun;Li Yiwen;Ono Taishi;Kukk Edwin;Miron Catalin;Neagu Liviu;Katayama Tetsuo;他17名
• 通讯作者: 他17名