酸素原子供給型非自己維持直流放電プラズマによる高効率窒素固定の機構解明

阐明氧原子供给非自持直流放电等离子体高效固氮机理

基本信息

批准号：
20J20527
负责人：
國嶋友貴
金额：
$ 2.18万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-24 至 2023-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では，プラズマ中の換算電界制御により，大量の高振動準位窒素N2(v)を酸素原子Oと反応させるゼルドビッチ機構を活用する，高効率プラズマ窒素固定の実現を目的とした．プラズマ生成用パルス電圧に直流低電圧を重畳する非自己維持直流放電プラズマを用いてプラズマ中の換算電界を制御する実験を行い，以下の成果を得た．1. 振動励起窒素N2(v)の選択的生成：前年度までに，非自己維持直流放電プラズマ中の換算電界や繰り返しパルス周波数の制御により，回転温度上昇を約100 Kに抑えつつ振動温度上昇約1000 Kを実現可能な実験条件を見出した. 今年度は振動励起窒素N2(v)の高準位観測を重点的に行い，レーザーラマン分光法により得られたスペクトルにおいて振動準位v=13までの観測に成功した．振動準位v>11の実験的観測は，ゼルドビッチ機構を活用した窒素固定反応を議論できる直接的情報であり，本研究の重要なマイルストーンの達成である．窒素プラズマ中の換算電界制御の効果として，回転温度を低く保ちながら高振動準位の選択的生成を実証する初めての成果を得た．2. 振動励起窒素N2(v)の空間的・時間的な挙動の検討：前年度までに開発した振動緩和モデルに加え新たに流体モデルを構築することにより，振動励起窒素N2(v)の空間的・時間的な挙動を検討した．実験における放電後の時間減衰が，N2(v)の緩和過程や反応ではない流体的特性による影響の示唆から，大部分が放電部下流へ輸送されるという洞察が得られ，窒素固定のための反応炉構築に向けた重要な知見が得られた．以上のことから，非自己維持直流放電を用いた振動励起窒素プラズマにおける，顕著な実験的成果と現象を説明できるモデル化計算手法を実現した．さらに，本研究の非自己維持直流放電プラズマは，振動励起窒素を活用した高効率プラズマ窒素固定研究のモデル構築・検証が可能なプラットフォームとなることを示す結果となった．

在这项研究中，我们的目的是利用Zeldovich机制来实现高效的等离子体固氮，在该机制中，通过控制等离子体中的还原电场，大量的高振动能级氮N2(v)与氧原子O发生反应。我们使用非自持直流放电等离子体进行了控制等离子体中减弱电场的实验，其中在等离子体产生脉冲电压上叠加了低直流电压，并获得了以下结果。 1.选择性产生振动激发氮N2(v)：直到前一年，通过控制非自持直流放电等离子体中的减小电场和重复脉冲频率，我们已经能够将旋转温升抑制到大约100 K，同时增加振动温度，我们已经找到可以达到大约 1000 K 的实验条件。今年，我们重点关注振动激发氮N2(v)的高能级观测，并在激光拉曼光谱获得的光谱中成功观测到高达v=13的振动能级。振动能级v>11的实验观察为我们讨论利用Zeldovich机制的固氮反应提供了直接信息，是本研究的重要里程碑成果。由于氮等离子体中电场控制减弱，我们获得了第一个结果，证明在保持较低旋转温度的同时选择性地产生高振动水平。 2. 振动激发氮 N2(v) 的时空行为研究：除了前一年开发的振动弛豫模型之外，通过构建新的流体模型，我们研究了振动激发氮 N2 的时空行为(v).我们研究了物理和时间行为。根据实验中放电后的时间衰减受流体性质影响而不是 N2(v) 的弛豫过程或反应的影响，我们得到了大部分 N2(v) 被传输到放电区域下游的见解，这是固氮的重要因素。获得了构建反应器的重要知识。基于上述，我们实现了一种建模计算方法，可以解释使用非自持直流放电振动激发氮等离子体的显着实验结果和现象。此外，结果表明，本研究的非自持直流放电等离子体可以作为振动激发氮高效等离子体固氮研究的模型构建和验证平台。