二次元IV族原子層の選択的元素置換による熱電変換用新ディラック材料の開発

通过二维 IV 族原子层中的选择性元素替代开发用于热电转换的新型狄拉克材料

基本信息

批准号：
20J10412
负责人：
寺田吏
金额：
$ 1.09万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-24 至 2022-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20J10412/
关键词：
熱電変換エピタキシャル成長シリセンシリサイド熱電材料

项目摘要

IoTセンサ電源として環境調和型の高性能熱電薄膜の実現が求められている。本研究では、層状物質であるCaSi2に着目し、エピタキシャルCaSi2薄膜中にドーピングを施すことで、熱電出力因子の向上と熱伝導率の同時低減を達成することを目的とする。まず、CaSi2へのSn元素置換を行い、CaSi2へのSnドーピングに世界で初めて成功したまた、Snの導入量を増加させるにつれ、Ca層間距離が大きくなっていることを解明した。しかし、このSnドープCaSi2はアイランド形状で成長し、目的の薄膜構造では形成できなかった。熱電応用に向けた薄膜化が今後の課題である。そこで、元素導入ではなく、CaSi2相構造の変化で性能向上ができるのではないかと着想し、その研究に舵を切った。CaSi2では安定相と準安定相が存在し、それぞれでシリセンの構造が異なることが分かっているが、これに依存した熱電特性は明らかになっていない。そこでまず、共同研究により第一原理計算とボルツマン輸送方程式を用いて、準安定相の熱電性能を予測した結果、大幅な性能向上が期待できることが分かった。また、この相変化はバルクCaSi2においては、真空中で加熱することで生じることが分かっている。そこで、形成したエピタキシャルCaSi2薄膜を超高真空中でアニールすることで相変化を狙った。結果として、相変化はしなかったものの、なぜか熱電出力因子の向上を観測した。この結果は、結晶性向上では説明できるものではなく、相変化に匹敵するシリセン構造変調が起きている可能性を示唆している。これらの結果から、SnドープCaSi2のアイラインド成長の観測とCaSi2相変化に着目した熱電特性向上の成果を得ることに成功した。

需要实现环保、高性能的热电薄膜作为物联网传感器的电源。在本研究中，我们关注CaSi2这种层状材料，旨在通过掺杂外延CaSi2薄膜来同时提高热电输出系数和降低热导率。首先，我们在世界上首次成功地用Sn掺杂CaSi2，将Sn替换到CaSi2中。我们还发现，随着Sn引入量的增加，Ca层之间的距离增加。然而，这种Sn掺杂的CaSi2呈岛状生长，无法形成所需的薄膜结构。未来的挑战是使薄膜更薄以用于热电应用。因此，我想到了通过改变CaSi2相结构而不是引入元素来提高性能的想法，并决定继续进行这项研究。已知CaSi2具有稳定相和亚稳定相，并且各相的硅烯结构不同，但取决于这些相的热电性能尚不清楚。首先，通过联合研究，我们使用第一性原理计算和玻尔兹曼输运方程来预测亚稳相的热电性能，结果发现性能有望得到显着提高。人们还知道，当在真空中加热块状 CaSi2 时，会发生这种相变。因此，我们通过在超高真空中对形成的外延CaSi2薄膜进行退火来实现相变。结果，虽然没有相变，但由于某种原因观察到热电输出因数的改善。这一结果不能用结晶度提高来解释，但表明可能发生与相变相当的硅烯结构调制。根据这些结果，我们成功地观察到了 Sn 掺杂 CaSi2 的眼线生长，并通过关注 CaSi2 相变来改善热电性能。

项目成果

期刊论文数量（8）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Giant Enhancement of Seebeck Coefficient by Deformation of Silicene Buckled Structure in Calcium-Intercalated Layered Silicene Film

钙插层层状硅烯薄膜中硅烯屈曲结构的变形极大地提高了塞贝克系数

DOI：
10.1002/admi.202101752
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
5.4
作者：
Tsukasa Terada; Yuto Uematsu; Takafumi Ishibe; Nobuyasu Naruse; Kazunori Sato; Tien Quang Nguyen; Eiichi Kobayashi; Hideyuki Nakano; Yoshiaki Nakamura
通讯作者：
Yoshiaki Nakamura

エピタキシャルCaSi2薄膜中のシリセンバックリング構造変形による熱電出力因子増大

外延 CaSi2 薄膜中硅烯屈曲结构变形导致热电功率因数增加