インフォマティクスによる非晶質炭素材料の原子構造解析基盤の構築

利用信息学为无定形碳材料的原子结构分析奠定基础

• 批准号: 20J01625
• 负责人: 野村 啓太
• 金额: $ 2.83万
• 依托单位: The University of Tokyo
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2020
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2020-04-24 至 2023-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20J01625/
• 关键词: 全個体電池; 計算科学; 有機結晶; 第一原理計算; マテリアルズインフォマティクス; 炭素材料

炭素材料はエネルギーデバイスの電極などとして広く応用されている。一方で、構造が複雑であり原子レベルで描写することが極めて困難であるという問題がある。そこで本研究では、第一原理計算やマテリアルズ・インフォマティクスをはじめとした情報科学的手法により炭素材料の構造を原子レベルで描写する一般的手法の開発に挑戦する。従来、アモルファスな炭素材料のナノ構造については様々な構造が提唱されているが、実験的に確実な構造モデルが完成した例は無い。そこで基本骨格に炭素原子を多く含み、かつ実験的に構造が既知となっている有機結晶をモデルに計算を行うことで、炭素骨格の計算に十分な計算条件を検討した。モデルとして、全固体電池のLi固体電解質として開発されたLithium bis(fluorosulfonyl)imide/ disuccinonitrile｛LiFSA(SN)2｝結晶のLi伝導メカニズムの解明を試みた。第一原理計算により、LiFSA(SN)2の電子構造を計算したところ、HOMO軌道はFSA分子のN・O原子から構成され、LUMOはSN分子の炭素鎖の末端に存在するN原子から構成されていることが分かった。また、欠陥構造について全固体電池内の化学ポテンシャルを想定して計算してところ、正極側ではLi点欠陥が、負極側ではLi格子間原子が生成されやすいことが分かった。これは、正極側と負極側で異なるメカニズムでLi伝導が起きている可能性を示唆している。活性化エネルギーについてもLi点欠陥および格子間原子について計算を行い、それぞれ0.62eV、0.34eVであった。リチウムイオン伝導性を高める上で活性化エネルギーは小さいことが望ましいことから、前述の欠陥生成の傾向を合わせて考えると、正極側ではLiリッチな電極活物質を用いることで、より電池としての入出力特性が向上する可能性があることが分かる。

碳材料广泛用作能源设备中的电极。另一方面，也存在结构复杂、极难在原子水平上描述的问题。因此，在本研究中，我们将尝试利用第一性原理计算和材料信息学等信息科学方法，开发一种在原子水平上描述碳材料结构的通用方法。传统上，已经提出了各种非晶碳材料纳米结构的结构，但尚未完成实验上可靠的结构模型。因此，通过使用其基本骨架包含许多碳原子且其结构通过实验已知的有机晶体的模型进行计算，我们研究了足以计算碳骨架的计算条件。作为模型，我们试图阐明双（氟磺酰基）亚胺/二丁二腈锂{LiFSA（SN）2}晶体的Li传导机制，该晶体被开发为全固态电池的Li固体电解质。当我们用第一性原理计算LiFSA(SN)2的电子结构时，我们发现HOMO轨道由FSA分子的N和O原子组成，LUMO轨道由末端的N原子组成我发现SN分子的碳链。此外，在计算假设全固态电池内部化学势的缺陷结构时，发现正极侧容易产生Li点缺陷，负极侧容易产生Li间隙原子。电极侧。这表明锂传导可能通过正极和负极侧的不同机制发生。还计算了 Li 点缺陷和间隙原子的活化能，结果分别为 0.62eV 和 0.34eV。由于为了提高锂离子传导性而希望活化能小，并且考虑到上述缺陷产生倾向，因此可以看出，在正极侧使用富锂电极活性材料将提高电池的性能。可以改善输出特性。

项目成果

Effect of carbon surface on degradation of supercapacitors in a negative potential range

碳表面对超级电容器在负电位范围内退化的影响

• DOI: 10.1016/j.jpowsour.2020.228042
• 发表时间: 2020-05-01
• 期刊: Journal of Power Sources
• 影响因子: 9.2
• 作者: Rui Tang;Masanori Yamamoto;K. Nomura;E. Morallón;D. Cazorla;H. Nishihara;T. Kyotani
• 通讯作者: T. Kyotani

Synthesis of graphene mesosponge via catalytic methane decomposition on magnesium oxide

氧化镁催化甲烷分解合成石墨烯介海绵体

• DOI: 10.1039/d1ta02326h
• 发表时间: 2021
• 影响因子: 11.9
• 作者: Sunahiro Shogo;Nomura Keita;Goto Shunsuke;Kanamaru Kazuya;Tang Rui;Yamamoto Masanori;Yoshii Takeharu;N. Kondo Junko;Zhao Qi;Ghulam Nabi Azeem;Crespo;Di Tommaso Devis;Kyotani Takashi;Nishihara Hirotomo
• 通讯作者: Nishihara Hirotomo

Elucidation of oxygen reduction reaction and nanostructure of platinum-loaded graphene mesosponge for polymer electrolyte fuel cell electrocatalyst

聚合物电解质燃料电池电催化剂用负载铂石墨烯介孔海绵的氧还原反应和纳米结构的阐明

• DOI: 10.1016/j.electacta.2020.137705
• 发表时间: 2021
• 影响因子: 6.6
• 作者: Ohma Atsushi;Furuya Yoshihisa;Mashio Tetsuya;Ito Masashi;Nomura Keita;Nagao Tomohiko;Nishihara Hirotomo;Jinnai Hiroshi;Kyotani Takashi
• 通讯作者: Kyotani Takashi

Elucidation of oxygen reduction reaction and nanostructure of platinum-loaded graphene mesosponge for polymer electrolyte fuel cell electrocatalyst

聚合物电解质燃料电池电催化剂用负载铂石墨烯介孔海绵的氧还原反应和纳米结构的阐明

• DOI: 10.1016/j.electacta.2020.137705
• 发表时间: 2021-02-01
• 期刊: Electrochimica Acta
• 影响因子: 6.6
• 作者: A. Ohma;Yoshihisa Furuya;Tetsuya Mashio;Masashi Ito;K. Nomura;Tomohiko Nagao;H. Nishihara;H. Jinnai;T. Kyotani
• 通讯作者: T. Kyotani

Synthesis of graphene mesosponge via catalytic methane decomposition on magnesium oxide

氧化镁催化甲烷分解合成石墨烯介海绵体

• DOI: 10.1039/d1ta02326h
• 发表时间: 2021
• 影响因子: 11.9
• 作者: Sunahiro Shogo;Nomura Keita;Goto Shunsuke;Kanamaru Kazuya;Tang Rui;Yamamoto Masanori;Yoshii Takeharu;N. Kondo Junko;Zhao Qi;Ghulam Nabi Azeem;Crespo;Di Tommaso Devis;Kyotani Takashi;Nishihara Hirotomo
• 通讯作者: Nishihara Hirotomo