トリペプチド環状錯体による柔軟な巨大空間の創出とその新奇特性開拓

利用三肽环状复合物创造柔性巨型空间并开发其新特性

基本信息

批准号：
20K05539
负责人：
三宅亮介
金额：
$ 2.75万
依托单位：
Ochanomizu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20K05539/
关键词：
柔軟な巨大空間形成ペプチド金属錯体構造の作り分けペプチド環状錯体巨大空間柔軟なトリペプチドホストーゲスト構造形成過程人工タンパク質巨大構造形成制御柔軟な骨格トリペプチドペプチド巨大環状錯体柔軟な巨大空間

项目摘要

本研究課題では、従来困難であった柔軟な骨格から巨大な空間を持つ金属錯体を作り出す手法を確立し、さらに柔軟な骨格だからこそ発現する新奇特性の探索・開拓することを目指している。生体システムでは、柔軟な骨格が作り出す複数の巨大空間・構造を使いこなすことで精密な機能を実現している。したがって、本研究で、生体と同様に、柔軟な小分子から巨大構造を組み上げる手法を確立できれば、生体に匹敵、もしくは凌駕する高機能・省エネルギー材料の創出へとつながると期待できる。本研究は、本研究課題に先立って独自に開拓した巨大空間を持つトリペプチド環状金属錯体をベースに研究を進めている。2022年度は、昨年度までに確立した環状金属錯体の形成過程の観測手法により、さらに詳細な形成過程の解明に取り組み、構造に影響する溶媒や温度などの条件がどのように構造決定に影響しているのかを明らかにした。特に、柔軟な骨格から巨大構造を作り出すプロセスは観測できる対象がそもそも少なく興味深い。詳細な観測から、速度論支配的な挙動が多いなど、生体システムとの類似点なども見出すことができた。さらに、形成プロセスの理解に基づき、従来作り分けが難しく、結晶形状による選り分け作業が必要だった環サイズの近い巨大環状錯体の作り分けも達成した。さらに、トリペプチド環状金属錯体が持つ巨大空間の機能面での新奇特性を明らかにするために、その分子包接特性などについても引き続き検討を行った。また、本研究課題では、2020年度にトリペプチドから環状の異種金属イオン相互作用を持つ金属錯体も合成できることを見出し、環状配列内の金属中心が、将来的に巨大空間と組み合わせ可能な機能中心として展開しうると考え、合わせて研究を進めている。こちらの金属錯体では、金属中心へのキラリティ導入に成功し、その設計指針の獲得にも成功した。

该研究主题旨在建立一种用柔性骨骼的巨大空间来创建金属络合物的方法，这些骨骼以前很难，并探索和开发只有灵活骨骼才能产生的新型特性。在生物系统中，精确的功能是通过掌握柔性骨骼创建的多个巨大空间和结构来实现的。因此，如果这项研究可以建立一种从柔性小分子中组装巨大结构的方法，就像活生物体一样，可以预料，这将导致产生高性能，节能的材料，这些材料可与生物体相提并论。这项研究基于三肽循环金属复合物，其在该研究主题之前开发了巨大的空间。在2022财年，我们致力于使用观察方法进一步阐明形成方法，以形成直到去年直到去年，并揭示了影响结构影响结构的条件等条件如何影响结构的确定。特别是，从柔性骨骼创建巨型结构的过程很有趣，几乎没有可观察的对象。详细的观察结果还揭示了与生物系统的相似性，例如大量的动力学行为。此外，基于对形成过程的理解，我们还实现了具有近环尺寸的大环复合物的创建，这些络合物很难产生，需要选择晶体形状。此外，为了阐明三肽循环金属复合物的巨大空间的新特性，继续研究了分子包含性能。此外，在这个研究主题中，我们发现具有环状异源金属离子相互作用的金属复合物也可以从2020年的三肽中合成，并考虑到环状阵列中的金属中心可以作为功能中心发展，这些功能中心可以与未来的巨大空间相结合，并正在进行研究。这种金属络合物已成功地将手性引入金属中心，并成功获得了设计指南。

项目成果

期刊论文数量（32）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Constructing multicomponent cooperative functional systems using metal complexes of short flexible peptides

DOI：
10.1039/d1cc03101e
发表时间：
2021-07-27
期刊：
CHEMICAL COMMUNICATIONS
影响因子：
4.9
作者：
Miyake, Ryosuke
通讯作者：
Miyake, Ryosuke

柔軟な大環状錯体へのキラリティ導入を志向したトリペプチド配位子の合成とその錯体形成挙動

旨在将手性引入柔性大环配合物的三肽配体的合成及其配合物形成行为

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
Mariko Uchiyama;Tetsuya Kambe;Meijia Li;Takamasa Tsukamoto;Takane Imaoka;Kimihisa Yamamoto;田中頌子・安東章・佐藤優衣・三宅亮介
通讯作者：
田中頌子・安東章・佐藤優衣・三宅亮介

ペプチド環状錯体結晶が持つ異種ナノ空間における刺激分子によるガス包接特性制御

通过刺激肽环状复合晶体异质纳米空间中的分子来控制气体包裹体特性