アミノラジカル再結合反応の解明と高圧・高湿条件のアンモニア燃焼反応モデルの開発

高压高湿条件下氨基自由基重组反应的阐明和氨燃烧反应模型的开发

基本信息

批准号：
20H02077
负责人：
中村寿
金额：
$ 8.82万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20H02077/
关键词：
燃焼アンモニアヒドラジン再結合熱分解

项目摘要

アンモニアの燃焼反応において重要であると考えられているものの、その詳細な反応過程が解明されていないアミノラジカル再結合反応（ＮＨ２＋ＮＨ２）に着目して研究を進めた。ラジカルの再結合反応において重要な因子のひとつである三体衝突効果に着目し、雰囲気ガスを変えて、今年度は特にアンモニアの消費と水素の生成について調べるために、反応過程におけるアンモニアと水素の化学種計測を実施した。また、取得された実験結果と複数のアンモニア燃焼反応モデルを用いた数値計算結果とを比較した。実験では、雰囲気ガスの変化に対してアンモニアの反応開始温度がほとんど変化しなかったが、数値計算では反応開始温度が変化した。反応開始温度の変化が大きいアンモニア燃焼反応モデルと小さいアンモニア燃焼反応モデルの反応解析結果を比較して、アミノラジカルＮＨ２が、Ｎ２Ｈ２またはＮ２Ｈ４の生成、ＮＯｘ生成、ＮＯｘ脱硝、ＮＨ生成、アンモニア生成などの主要な反応経路にどのような比率で分岐するかが、アンモニアの反応開始温度に重要であることが分かった。また、アンモニア燃焼反応モデルごとに、Ｎ２Ｈ２またはＮ２Ｈ４の生成速度が大きく異なることが分かった。さらに、水素生成について、モデル予測と計測結果には大きな差異を生じた。複数の燃焼反応モデルを用いた水素生成に関する反応解析により、ＮＨ２＋ＮＨ２＝Ｎ２Ｈ２＋Ｈ２の素反応が水素生成量の予測に重要であることを見い出した。

我们的研究重点是氨基自由基重组反应（NH2 + NH2），该反应被认为在氨的燃烧反应中很重要，但详细的反应过程尚未阐明。围绕自由基复合反应的重要因素之一的三体碰撞效应，本财年我们将通过改变大气气体，具体研究氨和氢的消耗量，研究反应过程中氨和氢的相互作用。进行了化学物质的测量。我们还将获得的实验结果与使用多个氨燃烧反应模型的数值计算结果进行了比较。在实验中，氨的反应起始温度几乎不随气氛气体的变化而变化，但在数值计算中，反应起始温度发生变化。对比反应起始温度变化较大的氨燃烧反应模型和小氨燃烧反应模型的反应分析结果发现，氨基自由基NH2负责生成N2H2或N2H4、NOx生成、NOx脱硝、NH生成、氨生成等。发现分支到主反应路径的比例对于氨的反应起始温度很重要。还发现，根据氨燃烧反应模型，N2H2或N2H4的生成率有很大差异。此外，关于氢气产量，模型预测和测量结果之间存在很大差异。通过使用多种燃烧反应模型对氢气产生的反应分析，我们发现基元反应NH2+NH2=N2H2+H2对于预测氢气产生量很重要。