金ナノ粒子接合を利用した並列回路分子における軟X線誘起電子移動
使用金纳米粒子结在并联电路分子中软 X 射线诱导电子转移
基本信息
- 批准号:20K05420
- 负责人:
- 金额:$ 2.75万
- 依托单位:
- 依托单位国家:日本
- 项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
- 财政年份:2020
- 资助国家:日本
- 起止时间:2020-04-01 至 2024-03-31
- 项目状态:已结题
- 来源:
- 关键词:
项目摘要
軟X線を用いた内殻電子励起によって、原子レベルで局所的に電荷を発生させることができる。そしてその電荷の緩和は、オージェ崩壊の変化として計測できる。申請者は、このような内殻励起による反応ダイナミクスを解析することで、有機分子の導電性を評価し得ることを見出した。そこで本申請研究では、電極に接合した分子デバイスをモデル化した系として、末端に軟X線吸収部位をもつ芳香分子鎖チオール分子の自己組織化単分子膜(SAM)を作成し、内殻励起共鳴オージェ電子分光によるcore-hole clock(CHC)計測を用いた超高速電荷移動ダイナミクスの理解を目指している。そのために令和4年度は、芳香分子鎖の立体構造が異なるSAMを用いて、イオン脱離およびCHCの計測を実施した。シリコン基板上に強固に吸着させた平坦な金表面を蒸着法で作成し、表面洗浄後直ぐにチオール分子溶液に浸すことで、均一で高密度に配向したSAM試料を作成した。本研究でこれまでに実施した様々な試行により、本作製手法を確立した。実験は高エネルギー加速器研究機構の放射光施設PFと広島大学のHiSORで実施した。先ずPFのハイブリッド運転で飛行時間型脱離イオン質量分析を実施することにより、修飾分子の末端最表面に位置するメチルエステル部位から脱離するCH3+イオンの断片化を調べた。ベンゼン環2つからなる芳香鎖でのねじれ度が異なる試料について、そのねじれ角に依存して断片化も異なることが分かり、芳香鎖の立体構造、すなわちπ共役性の変化によってイオン脱離のメカニズムが異なることが分かった。この違いはHiSOR BL-13で実施したオージェ電子分光計測によるCHC解析でも検証することができ、両手法から芳香鎖のねじれによって電荷移動速度の低下がみられることが分かった。このように放射光を用いた本計測手法で、π共役性に依存した電荷移動ダイナミクスを評価し得ることを明らかにした。
通过使用软 X 射线激发内层电子,可以在原子水平上局部产生电荷。然后可以通过俄歇衰变的变化来测量该电荷的弛豫。申请人发现可以通过分析由这种核心激发引起的反应动力学来评估有机分子的电导率。因此,在这项拟议的研究中,我们创建了末端具有软 X 射线吸收位点的芳香链硫醇分子的自组装单层 (SAM),作为模拟与电极粘合的分子器件的系统,我们的目标是了解超快使用共振俄歇电子能谱进行核空穴时钟 (CHC) 测量的电荷转移动力学。为此,在2020财年,我们使用具有不同芳香族分子链三维结构的SAM进行了离子解吸和CHC测量。采用气相沉积法在硅基板上形成平坦、强吸附的金表面,清洗表面后立即将其浸入硫醇分子溶液中,形成均匀且高度取向的 SAM 样品。该生产方法是通过本研究迄今为止进行的各种试验确定的。实验是在高能加速器研究组织的同步加速器辐射设施PF和广岛大学的HiSOR进行的。首先,通过在PF的混合操作中进行飞行时间解吸离子质谱分析,我们研究了从位于修饰分子末端最外表面的甲酯部分解吸的CH3+离子的碎裂。对于由两个苯环组成的芳香链具有不同扭转程度的样品,发现断裂程度随扭转角度的不同而不同,通过芳香链三维结构的变化确定了离子解吸附的机理,即发现 π 共轭不同。这种差异也可以通过使用 HiSOR BL-13 进行的俄歇电子能谱进行 CHC 分析来验证,两种方法都表明电荷转移速率由于芳香链的扭曲而降低。通过这种方式,我们证明了这种使用同步加速器辐射的测量方法可以评估依赖于 π 共轭的电荷转移动力学。
项目成果
期刊论文数量(51)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
光電子円二色性のエネルギー依存性の測定
光电子圆二色性能量依赖性的测量
- DOI:
- 发表时间:2020
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:高口博志;金安達夫;彦坂泰正;和田真一;加藤政博;藤本將輝;鈴木喜一
- 通讯作者:鈴木喜一
アンジュレータ放射光渦によるYoungのダブルスリット干渉カウンティング実験
利用波荡器同步辐射涡旋的杨氏双缝干涉计数实验
- DOI:
- 发表时间:2021
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:和田真一;太田寛之;真野篤志;藤本將輝;加藤政博
- 通讯作者:加藤政博
Inner shell excitation spectroscopy of gold nanoparticles coated with aromatic molecules
芳香族分子包覆金纳米粒子的内壳激发光谱
- DOI:
- 发表时间:2021
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:Shogo Tendo;Yuki Okada;and Shin-ichi Wada
- 通讯作者:and Shin-ichi Wada
Time-resolved Coulomb explosion imaging of inner-shell excited state dynamics in CH2I2 and CH2BrI
CH2I2 和 CH2BrI 内壳层激发态动力学的时间分辨库仑爆炸成像
- DOI:
- 发表时间:2022
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:M. E. Castellani;P. Bucksbaum;E. Jones;A. Howard;E. Kukk;Y. Kumagai;H. Lam;R. Minns;J. McManus;K. Nagaya;A. Niozu;J. Niskanen;Z. Phelps;W. Razmus;D. Rolles;A. Rudenko;J. Searles;A. Venkatachalam;K. Ueda;J. Unwin;S. Wada;T. Walmsley;E
- 通讯作者:E
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- 影响因子:0
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- DOI:
- 发表时间:
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笠井史人,小島寿子
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- DOI:
- 发表时间:
2005 - 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:
岡本 研;他;半那純一;Hideki Nabika;和田 真一 - 通讯作者:
和田 真一
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