Theoretical study on optical responses of excitons in perovskite solar-cell materials

钙钛矿太阳能电池材料中激子光学响应的理论研究

基本信息

批准号：
20K03798
负责人：
鈴浦秀勝
金额：
$ 2.75万
依托单位：
Hokkaido University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

今年度は太陽電池ペロブスカイト材料における励起子発光寿命に対するラシュバ型スピン・軌道相互作用の効果と量子ドットにおける励起子複合体についての理論的研究を実施した．前者は，ある種の組成の物質に対する励起子発光の実験的測定において非常に長い発光寿命を持つという報告があり，その原因がスピン・軌道相互作用にあるという予測の理論的検証を行ったことになる．スピン・軌道相互作用が生じると，エネルギーバンドがスピン分裂して，伝導帯と価電子帯でその分裂の大きさが異なれば，間接遷移型半導体となる．励起状態から非輻射緩和した後に発光は生じるので，光子の波数が無視できる長波長近似の範囲内では，間接遷移型半導体の最低エネルギー状態では発光は生じず，非常に長い寿命を持つことになると期待される．ただし，現実の応用で重要なのは室温での振る舞いであり，理論解析の結果によれば桁違いに寿命が変化する特異な機構は見いだせなかった．もちろん，スピン分裂を任意の大きさに制御可能であるならばその限りではない．厳密には，電子と正孔に作用するクーロン引力により励起子束縛状態が形成され，その重心運動量がゼロでない状態に緩和することによる長寿命化の可能性がある．　しかし，　励起子効果を取り入れた計算を実行した結果は，クーロン相互作用を考慮しない場合と大きな違いは見られなかった．後者の，量子ドットにおける励起子複合体の計算結果は，発光スペクトルにおける励起子分子と荷電励起子による寄与と同定されるサイドバンドの実験結果と比較できる．理論解析から，スペクトルサイドバンドのサイズ依存性に対して量子ドット外部の誘電環境の効果が重要な役割を果たすことを明らかにした．

今年，我们开展了Rashba型自旋轨道相互作用对太阳能电池钙钛矿材料激子发射寿命和量子点中激子复合物影响的理论研究。据报道，在对某些成分的物质进行激子发射的实验测量中，前者具有极长的发射寿命，并且我们从理论上验证了其原因是自旋轨道相互作用的预测。当自旋轨道相互作用发生时，能带自旋分裂，如果导带和价带分裂的幅度不同，则成为间接跃迁型半导体。由于发光发生在激发态非辐射弛豫之后，在可以忽略光子波数的长波长近似范围内，间接跃迁半导体的最低能态不会发生发光，这意味着它们具有极强的发光特性。使用寿命长。然而，在实际应用中，重要的是室温下的行为，理论分析的结果并没有揭示任何导致寿命发生数量级变化的独特机制。当然，如果自旋分裂可以控制到任意大小，情况就不是这样了。严格来说，由于库仑引力作用于电子和空穴而形成激子束缚态，并且可以通过将质心动量弛豫到非零状态来延长寿命。然而，包含激子效应的计算结果与不考虑库仑相互作用的计算结果没有显着差异。后者是量子点中激子复合物的计算结果，可以与发射光谱中双激子分子和带电激子贡献的边带实验结果进行比较。理论分析表明，量子点外部介电环境的影响在光谱边带的尺寸依赖性中起着重要作用。

项目成果

期刊论文数量（9）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Impact of spin-orbit splitting on two-photon absorption spectra in a halide perovskite single crystal

DOI：
10.1103/physrevb.103.l041201
发表时间：
2021-01-06
期刊：
PHYSICAL REVIEW B
影响因子：
3.7
作者：
Ohara, Keiichi;Yamada, Takumi;Kanemitsu, Yoshihiko
通讯作者：
Kanemitsu, Yoshihiko

Exciton-Phonon and Trion-Phonon Couplings Revealed by Photoluminescence Spectroscopy of Single CsPbBr3 Perovskite Nanocrystals

DOI：
10.1021/acs.nanolett.2c02970
发表时间：
2022-09-19
期刊：
NANO LETTERS
影响因子：
10.8
作者：
Cho, Kenichi;Tahara, Hirokazu;Kanemitsu, Yoshihiko
通讯作者：
Kanemitsu, Yoshihiko

球形量子ドット中の励起子分子・荷電励起子の束縛エネルギーの理論

球形量子点中激子分子与带电激子的结合能理论

DOI：
发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
0
作者：
野田泰成;佐藤貴男;鈴浦秀勝;金光義彦
通讯作者：
金光義彦

ハロゲン化鉛ペロブスカイトナノ粒子の励起子格子相互作用：粒子サイズ依存性

卤化铅钙钛矿纳米粒子中的激子晶格相互作用：粒度依赖性

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
張健一;山田琢允;田原弘量;只野央将;鈴浦秀勝;猿山雅亮;佐藤良太;寺西利治;金光義彦
通讯作者：
金光義彦

Polaron Masses in CH3NH3PbX3 Perovskites Determined by Landau Level Spectroscopy in Low Magnetic Fields

低磁场下朗道能级光谱法测定 CH3NH3PbX3 钙钛矿中的极化子质量

DOI：
10.1103/physrevlett.126.237401
发表时间：
2021
期刊：
Physical Review Letters
影响因子：
8.6
作者：
Yamada Yasuhiro;Mino Hirofumi;Kawahara Takuya;Oto Kenichi;Suzuura Hidekatsu;Kanemitsu Yoshihiko
通讯作者：
Kanemitsu Yoshihiko