高色純度カーボンドット蛍光体の革新的液相合成法の開拓

开发高色纯度碳点荧光粉的创新液相合成方法

• 批准号: 20J12495
• 负责人: 慶長 泰周
• 金额: $ 1.34万
• 依托单位: Keio University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2020
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2020-04-24 至 2022-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20J12495/
• 关键词: カーボンドット; 蛍光体; 狭帯域蛍光; グリコサーマル合成; 蛍光ソルバトクロミズム

蛍光性カーボンナノ粒子（通称カーボンドット、CDs）は環境に優しい有望な次世代蛍光体である。そのため、照明やディスプレイに留まらず、医療分野など幅広い応用が試みられている。しかし、多くのCDsは半値幅が60 nm以上の蛍光スペクトルを示し、蛍光色純度が低い。半値幅が40 nm以下のシャープな蛍光スペクトルを示す高蛍光色純度のCDsの報告はほとんどない。そこで本研究では、原料として芳香族化合物のフロログルシノールに着目し、高沸点溶媒を用いた開放反応場で、高蛍光色純度CDsを簡便かつ安全に作製することを検討した。1,2-ペンタンジオールを高沸点溶媒に用いた開放反応場で、加熱温度180 ℃、加熱時間6 hおよび大気雰囲気の条件で、蛍光スペクトルの半値幅が27-40 nmのフロログルシノール誘導CDs（Ph-CDs）を作製することに成功した。開放反応場での合成によって、フロログルシノール分子間の脱水縮重合反応が促進されたことで、グラフェンの秩序構造および一様な表面官能基（OH基）を有するPh-CDsが作製された。この疎水性のπ共役系グラフェン構造および親水性のOH基によって、Ph-CDs粉末は7種類の異なる極性の溶媒に分散した。HOMO-LUMO間の遷移に帰属される蛍光ピーク波長は、負の蛍光ソルバトクロミズムによって、溶媒の極性の低下に伴い463 nmから511 nmまで変化した。各Ph-CDs分散液の蛍光ピーク波長は励起波長に非依存であった。青および緑色の蛍光量子収率は51%であった。以上より、高蛍光色純度、多色蛍光および高蛍光量子収率のPh-CDsの大気下での新規グリコサーマル合成法を確立した。Ph-CDsポリマー複合フィルムも同様のソルバトクロミズムによる蛍光色変化および狭帯域蛍光を示した。よって、Ph-CDsの広色域ディスプレイおよびLED応用の実現可能性が示された。

荧光碳纳米粒子（俗称碳点，CD）是一种很有前途的下一代环保荧光粉。因此，人们正在尝试广泛的应用，不仅在照明和显示领域，而且在医疗领域。然而，许多CD表现出半宽度为60 nm或更大的荧光光谱并且荧光色纯度较低。具有高荧光色纯度的 CD 表现出半宽度为 40 nm 或更小的尖锐荧光光谱的报道很少。因此，在本研究中，我们以芳香族化合物间苯三酚为原料，研究如何使用高沸点溶剂在开放反应场中轻松、安全地生产具有高荧光色纯度的CD。以1,2-戊二醇为高沸点溶剂，加热温度180 ℃，加热时间6 h，在开放反应场中得到间苯三酚诱导的CD，荧光光谱半宽度为27-40 nm ，以及空气气氛。通过在开放反应场中合成促进间苯三酚分子之间的脱水缩聚反应，制备出具有有序石墨烯结构和均匀表面官能团（OH基团）的Ph-CD。由于这种疏水性π-共轭石墨烯结构和亲水性OH基团，Ph-CDs粉末分散在七种不同的极性溶剂中。由于负荧光溶剂致变色现象导致溶剂极性降低，归属于 HOMO-LUMO 跃迁的荧光峰值波长从 463 nm 变为 511 nm。每个 Ph-CD 分散体的荧光峰值波长与激发波长无关。蓝色和绿色荧光量子产率为51%。在此基础上，我们建立了一种在大气中糖热合成Ph-CDs的新方法，该方法具有高荧光色纯度、多色荧光和高荧光量子产率。 Ph-CDs 聚合物复合薄膜也表现出类似的荧光颜色变化和由于溶剂化变色而产生的窄带荧光。因此，证明了Ph-CD的广色域显示和LED应用的可行性。

项目成果

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Photoluminescence properties of l-cysteine-derived carbon dots prepared in non-aqueous and aqueous solvents

• DOI: 10.1016/j.jlumin.2020.117260
• 发表时间: 2020-08
• 期刊: Journal of Luminescence
• 影响因子: 3.6
• 作者: Taishu Yoshinaga;Moeka Akiu;Yoshiki Iso;T. Isobe