Development of color- and structure-controlled plasmonic nanoparticle catalysts supported on hierarchical porous materials and their catalytic applications

分级多孔材料上颜色和结构控制的等离子体纳米颗粒催化剂的开发及其催化应用

基本信息

批准号：
20J10094
负责人：
山崎友香理
金额：
$ 1.34万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-24 至 2022-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

金や銀などの貴金属ナノ粒子が示す表面プラズモン共鳴を利用して種々の化学反応を駆動させることのできるプラズモン触媒は太陽光の有効利用の観点から注目を集めている。当該研究では、形態制御した担体を用いて高活性なプラズモン触媒を開発・応用することを目的としている。前年度は形態制御したシリカ担体に担持した銀プラズモン触媒を開発し、担体の多孔質形状が触媒活性に影響することを見出した。これを踏まえて、本年度はシリカと同じく容易に形態制御可能な酸化チタンを利用した光触媒研究に取り組んだ。また、酸化チタンは貴金属ナノ粒子を担持し、水素などの還元雰囲気で加熱すると水素のスピルオーバー現象が起こることが知られている。これを踏まえて、酸化チタンに水素スピルオーバーを利用した還元処理を行うことで酸素欠損やTi3+を形成させ、還元型酸化チタン光触媒とし、その活性や欠陥形成機構の調査に取り組んだ。ナノチューブ形状に制御した担体に銀ナノ粒子を種々の方法で担持した。その結果、可視光域に表面プラズモン共鳴由来の吸収を示す担持触媒が得られたが、担持方法の違いによって銀の可視光吸収能が異なった。得られた触媒はギ酸からの水素生成反応に活性を示した。また、銀に加えてパラジウムを担持した結果、活性向上が確認された。さらに、貴金属ナノ粒子を担持した異なる結晶相を有する3種類の酸化チタンに対して水素スピルオーバー現象を利用した還元処理を行って還元型酸化チタン光触媒を開発し、メタノール水溶液からの水素生成反応を用いて光触媒活性を評価した。本還元手法によって形成した酸素欠損やTi3+はルチル型酸化チタンの活性向上に有効であることを見出した。さらに、酸化チタンをナノロッド形状に制御することで可視光照射下での光触媒活性を向上させることができた。

通过有效利用阳光的角度来看，使用贵金属纳米颗粒（例如金和银）表现出的表面等离子体共振的等离子催化剂可以吸引各种化学反应。这项研究的目的是使用形态控制的载体开发和应用高度活性的等离子体催化剂。在上一年，我们开发了一种以受控形式支持的二氧化硅支持的银等离子体催化剂，并发现载体的多孔形状会影响催化活性。考虑到这一点，今年我们使用氧化钛进行了光催化研究，就像二氧化硅一样，可以轻松控制。还知道，当氧化钛支持高贵的金属纳米颗粒并在还原的大气中加热时，例如氢，氢溢出现象就会发生。基于此，氧化钛被使用氢溢出物进行还原处理，以形成氧空位和Ti3+，从而使其成为氧化钛的光催化剂，并研究了活性和缺陷形成机制。银纳米颗粒以各种方式在受控的载体上支持以形成纳米管。结果，获得了可见光区域中表面等离子体共振的吸收的支持的催化剂，但是由于不同的支撑方法，银的可见光吸收能力有所不同。所得的催化剂在甲酸产生的氢生产反应中表现出活性。此外，由于携带钯外，除了银色外，还可以改善该活动。此外，使用氢溢出现象对贵金属纳米颗粒支撑的三种类型的具有不同晶体相位的氧化钛氧化物进行还原处理，以开发氧化钛光催化剂的还原，并使用从甲醇溶液中的氢产生反应评估了光催化活性。发现该还原技术形成的氧空位和Ti3+可有效改善金红石钛的活性。此外，通过控制氧化钛到纳米体形状，可以改善可见光下的光催化活性。