Paradigm shift in the method for observing non-equilibrium processes in real space: Elucidation of nucleation processes from solution by TEM

实空间非平衡过程观察方法的范式转变：通过 TEM 阐明溶液中的成核过程

• 批准号: 20H05657
• 负责人: 木村 勇気
• 金额: $ 128.88万
• 依托单位: Hokkaido University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (S)
• 财政年份: 2020
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2020-08-31 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20H05657/
• 关键词: 核生成; ナノ粒子; 透過型電子顕微鏡; その場観察; 結晶成長

本研究課題は、溶液中の核生成に影響を与える要因の寄与の程度と物質依存性を解明し、核生成ルートを決めるキーファクターを見つけることを目的に研究を進めている。2022年度は、機械学習を取り入れた透過型電子顕微鏡（TEM）“その場”観察において、画像の鮮明化と核生成の早期検出のアプリケーションをTEMに実装した。これにより、結晶核をいち早く高分解能観察したり、素早く電子回折パターンを取得したりが可能となるため、データの質が飛躍的に高まることが期待される。従来は、偶然に核生成を観察できた数例で議論していたのに対して、十分なデータ数を使って定量的な議論を展開できるようになると期待される。水中のナノ粒子がぼんやりと見える程度の不明瞭画像を, 水を取り払ったかのような明瞭な画像に改善する手法を考案し、これまで可視化できなかった水中のナノメートルスケールの普遍的な動的挙動を捉えるアプリケーションの開発を進めている。水和層の無い気相からの核生成実験においては、2019-20年度に観測ロケットを用いた微小重力実験を宇宙航空研究開発機構と、アメリカ航空宇宙局（NASA）との国際共同研究で実施した、シリカ粒子核生成実験の成果を論文として公表した。特にシリカダストの生成効率に直結する付着確率は～1%と、従来想定されている～100%に比べて二桁小さな値であり、シリカダストの形成は非効率であることを明らかにした。これは、星周環境では、小さなケイ酸塩ダストが多数生成することを示す成果である。同様に、中心に炭化チタンのナノ結晶を持つ炭素質粒子は、ナノ領域特有の現象の一つである融合成長など、非古典的な過程を含む多段階の核生成過程を経て形成することを明らかにした。これは、隕石中に見つかるプレソーラー粒子や天体観測で検出されるダストの形成過程に新たな解釈を与える成果である。

本研究项目旨在阐明影响溶液中成核的因素的贡献程度和物质依赖性，并寻找决定成核路径的关键因素。在 2022 财年，我们实现了图像锐化和 TEM 中成核早期检测的应用程序，使用结合了机器学习的透射电子显微镜 (TEM) 进行“原位”观察。这使得能够以高分辨率快速观察晶核并快速获得电子衍射图案，从而有望显着提高数据质量。过去，讨论是基于少数可以偶然观察到成核的情况，但预计将有可能利用足够数量的数据开展定量讨论。我们设计了一种方法来改善不清晰的图像，其中水中的纳米粒子只能模糊地可见到看起来好像水已被去除的清晰图像，并且发现了迄今为止我们尚未可视化的水中纳米尺度的普遍动态行为。目前正在开发一个应用程序来捕获在没有水化层的气相成核实验中，作为日本宇宙航空研究开发机构和美国国家航空航天局（NASA）之间的国际联合研究成果，2019-20年使用探空火箭进行了微重力实验。二氧化硅颗粒成核实验的研究成果以论文形式发表。特别是，与硅尘生产效率直接相关的粘附概率为~1%，比传统假设的~100%小两个数量级，这表明硅尘的形成效率低下。 。这一结果表明，星周环境中产生了大量的小型硅酸盐尘埃。类似地，中心具有碳化钛纳米晶体的碳质颗粒是通过多步骤成核过程形成的，其中包括非经典过程，例如熔融生长，这是纳米域所揭示的独特现象。这一结果为天文观测中发现的陨石和尘埃中发现的太阳前粒子的形成过程提供了新的解释。

项目成果

Nucleation Process from Gas Phase by Molecular Dynamics Simulations ―Modification of Nucleation Rate and Its Application to the Noctilucent Clouds―

通过分子动力学模拟从气相成核过程“成核率的修正及其在夜光云中的应用”

• DOI: 10.11203/jar.37.247
• 发表时间: 2022
• 期刊: Earozoru Kenkyu
• 作者: 田中 今日子

NASAゴダード宇宙飛行センター/アメリカ・カトリック大学(米国)

美国宇航局戈达德太空飞行中心/美国天主教大学（美国）

トロムソ大学(ノルウェー)

特罗姆瑟大学（挪威）

"データ化"する化学と情報技術・人工知能・データサイエンス

化学与信息技术/人工智能/转化为数据的数据科学

• 发表时间: 2022
• 作者: 平川一彦;杜少卿;吉田健治;張亜;濱田幾太郎;瀧川一学
• 通讯作者: 瀧川一学

Machine Learning for Molecular Graph Representations and Geometries

分子图表示和几何的机器学习

• 发表时间: 2021
• 作者: Hashikawa Yoshifumi;Murata Yasujiro;瀧川一学
• 通讯作者: 瀧川一学