電子とイオンの垂直制御を目指した超柔軟炭素触媒場の創成

创建旨在垂直控制电子和离子的超柔性碳催化剂场

基本信息

批准号：
19K15281
负责人：
山本雅納
金额：
$ 2.75万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
财政年份：
2019
资助国家：
日本
起止时间：
2019-04-01 至 2021-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

多孔質炭素材料 (porous carbon materials) を触媒場とし、その細孔径を機械変性によりナノ～メソの範囲で連続的に任意に制御することで、電子のみならずイオンの移動を能動的に制御した前例の無い触媒反応場の構築ならびに構造－活性相関を得ることを本研究課題の目標としており、2019年度は、まずはそのようなナノ炭素材料の開発を検討した。この過程で、酸化物ナノ粒子鋳型に対するメタンを炭素源とした気相化学成長における炭素化挙動の理解を期せず深めることができた。具体的には、様々なガス雰囲気下における赤外分光法 (infrared spectroscopy) を室温~900度の範囲で検討するとともに、反応速度および反応気相生成物を熱重量分析 (thermogravimetry) および質量分析計 (mass spectrometry) にて評価し、また得られた実験結果を密度汎関数法 (density functional theory) による計算化学により裏付けることで、初期過程であるメタンの吸着解離が、酸化物表面の構造化学変化を経て効果的に進行することを見出した。他方で、分子を前駆体にした炭素材料による物質変換反応についても初期検討を達成しており、現在も構造－活性相関を検討中である。また、反応速度論的解析と第一原理計算による計算化学的な表面反応の分子論的理解を引き続き検討することで、2019年度に浮上した課題である「どのような表面が」「どのようにして」炭素源であるメタン分子を活性化して炭素化が進行しているのかについて検討中である。これら成果は科研費事業終了後も継続して検討し、学術論文として成果発表する予定。

通过使用多孔碳材料作为催化场，并通过机械改性在纳米到介观范围内连续任意地控制孔径，我们不仅主动控制了电子的运动，而且还主动控制了离子的运动。该研究项目的目标是构建。前所未有的催化反应领域并获得构效关系，2019年，我们首先考虑开发此类纳米碳材料。通过这个过程，我们意外地加深了对氧化物纳米颗粒模板在使用甲烷作为碳源的气相化学生长过程中碳化行为的理解。具体来说，我们将研究从室温到900度范围内的各种气体气氛下的红外光谱，并使用热重分析和质谱（质谱）研究反应速率和反应气相产物，并使用密度评估所获得的实验结果。泛函理论（密度泛函理论）。通过计算化学支持这一点，我们发现甲烷吸附和解离的初始过程通过氧化物表面的结构化学变化有效地进行。另一方面，我们也对以分子为前体的碳材料的物质转化反应进行了初步研究，目前正在研究构效关系。此外，通过反应动力学分析和第一性原理计算，继续利用计算化学来检验表面反应的分子理解，解决2019年出现的问题，例如“什么样的表面”和“如何表面”我们目前正在研究是否通过激活作为碳源的甲烷分子来进行碳化。即使在KAKENHI项目结束后，这些成果仍将继续研究，并将以学术论文形式发表。