機能性高分子材料設計のためのミクロ～メソ・マルチスケール量子シミュレータの開発

用于功能高分子材料设计的微介观多尺度量子模拟器的开发

• 批准号: 20H00588
• 负责人: 青木 百合子
• 金额: $ 29.04万
• 依托单位: Kyushu University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
• 财政年份: 2020
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2020-04-01 至 2023-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20H00588/
• 关键词: 量子化学; 理論化学; 電子状態; マルチスケール; 粗視化シミュレーション; 散逸粒子動力学法; Elongation法; 相分離シミュレーション; 励起状態; 高分子; 結合解離; 高分子設計; 量子化学; 理論化学; 電子状態; マルチスケール; 粗視化シミュレーション; 散逸粒子動力学法; Elongation法; 相分離シミュレーション; 励起状態; 高分子; 結合解離; 高分子設計

初年度の成果として、たとえばポリエチレンに対して芳香族をもつ置換基が付加している一次元的な高分子の場合は、励起エネルギーおよび振動子強度共に、全体をまるごと扱う従来法を用いた結果をよく再現することを小さなモデル系に対して確認し、さらにより大きな高分子に対しての適用性について検証する。その際、末端原子を除去して新しい結合形成をさせるが、技術的な問題として、取り除いた原子軌道数に対応する不要な領域局在化分子軌道の一部を除去する必要が出てくる。その場合のより効率的なアルゴリズムを構築し、複雑高分子一般に利用できるように整える。結果の妥当性や効率性を確認後、実際に光解離反応メカニズムを検証した高分子系の光吸収について、定量的なスペクトルを算出できるかどうかのテスト計算を行い、検証を重ねながら一般化に向けた展開を行う。高精度量子化学計算を導入したメソスケールへの拡張として、研究代表者ら独自のオーダーN法-Elongation法-と散逸粒子動力学（DPD）法および分子動力学（MD）法を結合し、様々な系に適用することにより、その精度と効率性等に一般性があるかどうか技術的に検証し、それらの確認を行いながら並行して、現実のソフトマターに対して、よりマルチスケールに向けた展開を行う。その際、水和エネルギーを必要とするが、ミクロな物理量であるため、Elongation法に溶媒効果の手法を導入したElongation-PCM法を導入し、得られる水和エネルギーをDPD法に利用する方法が考えられる。ターゲットとして二酸化炭素の吸着のための分離膜設計への応用性について検証し、実験で得られている結果を再現できるかどうかについて検証を行う。一方、ミクロな反応解析として、小分子と高分子の吸着反応解析も並行して行い、最低活性化エネルギーが与えられた遷移状態経路を用いてマルチスケール計算への適用性も検討する。

例如，由于第一年的结果，如果一维聚合物添加到聚乙烯中的芳族取代基，我们证实，激发能和振荡器强度都通过处理整个身体的常规方法很好地再现，并进一步验证其对大型聚合物的适用性。在这种情况下，末端原子被删除以形成新的键，但是作为技术问题，有必要去除与已移除原子轨道数量相对应的一些不必要的局部分子轨道。在这种情况下构建了更有效的算法，并安排了将复杂的聚合物通常用于使用。确认结果的有效性和效率后，进行了测试计算，以确定是否可以针对聚合物系统的光吸收反应机制计算定量谱，这些机制实际上已经验证了光解离反应机制，并重复了结果并向概括开发结果。在介绍高精度量子化学计算的中尺度的扩展中，研究人员的原始N-方法 - 延长方法以及消散的粒子动力学（DPD）和分子动力学（MD）方法将其组合并应用于各种系统，并在技术上验证其准确性和效率是否为综合效果，并将其用于综合方面，并将其扩展到这些方面。在这种情况下，需要水合能量，但是由于它是微物理量，因此可以引入延长PCM方法，该方法引入了溶剂效应方法，并在DPD方法中使用获得的水合能量。将验证分离膜设计作为二氧化碳吸附作为目标的应用，以及实验中获得的结果是否可以重现。另一方面，小分子和聚合物的吸附反应也是作为微反应分析并行进行的，并且还使用提供最低活化能的过渡状态路径研究了多尺度计算的适用性。