時間分解探針増強ラマン分光による時空間極限における原子層物質のフォノン計測

使用时间分辨尖端增强拉曼光谱在时空极限下对原子层材料进行声子测量

基本信息

批准号：
19K24684
负责人：
熊谷崇
金额：
$ 35.78万
依托单位：
Institute for Molecular Science
依托单位国家：
日本
项目类别：
Fund for the Promotion of Joint International Research (Home-Returning Researcher Development Research)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-03-12 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

当該年度は昨年度開発した超高速時間分解走査トンネル顕微鏡によって酸化亜鉛超薄膜のナノスケールコヒーレントフォノン分光測定を行った。低温走査トンネル顕微鏡と10フェムト秒、780ナノメートルの超短パルスレーザーとを組み合わせたポンプ－プローブ法に基づく超高速時間分解測定によってトンネル接合における局在表面プラズモンの位相緩和時間（25 fs）を観測できることを昨年度中に確認していた。当該年度は研究課題である時空間極限における原子層物質のフォノン計測に取り組むため、銀(111)単結晶表面にエピタキシャル成長させた酸化亜鉛超薄膜の計測を行った。酸化亜鉛超薄膜は研究代表者のグループで過去に開発したreactive deposition法【J. Phys. Chem. C 118, 27428 (2014)】によって作製した。酸化亜鉛超薄膜上で超短パルス光誘起トンネル電流の干渉自己相関測定でコヒーレントな格子振動に由来する変調信号を観測した。干渉自己相関測定で得られた信号に含まれる周波数成分をフーリエ解析によって抽出し、探針増強ラマン分光による測定と比較することで、超高速時間分解走査トンネル分光で観測された変調信号が酸化亜鉛超薄膜のフォノンモードに帰属されることを確認した。さらに、走査トンネル分光による局所的な電子分光、ナノスケールコヒーレントフォノン分光、探針増強ラマン分光を並行して測定することで、原子スケールの電子状態の不均一性、平衡状態におけるフォノン、局所的な光励起に伴う非平衡なフォノンダイナミクスの相関を解析できることを示した。ナノスケールのコヒーレントフォノン分光は、電子と格子の超高速ダイナミクスをシングルナノメートル、フェムト秒のオーダーで直接観察できる新しい実験手法である。この成果はScience Advancesに発表した。

在本财年，我们使用去年开发的超快时间分辨扫描隧道显微镜对超薄氧化锌薄膜进行了纳米级相干声子光谱测量。使用基于泵浦探针方法的超快时间分辨测量观察隧道结中局域表面等离子体激元的相位弛豫时间 (25 fs)，该方法结合了低温扫描隧道显微镜和 10 飞秒、780 nm 超短脉冲激光器去年我们确认了我们可以做的事情。今年，为了攻克时空极限下原子层材料声子测量的研究课题，我们测量了银（111）单晶表面外延生长的氧化锌超薄膜。超薄氧化锌薄膜是采用研究代表团队过去开发的反应沉积方法[J.Chem.Chem.2014, 118, 27428 (2014)]制备的。我们通过对超薄氧化锌薄膜上的超短脉冲光感隧道电流进行干涉自相关测量，观察到源自相干晶格振动的调制信号。通过利用傅里叶分析提取干涉自相关测量获得的信号中包含的频率分量，并将其与尖端增强拉曼光谱测量进行比较，我们发现超快时间分辨扫描隧道光谱观测到的调制信号是属于到超薄膜的声子模式。此外，通过扫描隧道光谱、纳米级相干声子光谱和尖端增强拉曼光谱并行测量局域电子光谱，我们研究了原子级电子态、平衡态声子和局域We的异质性。表明可以分析与光激发相关的非平衡声子动力学的相关性。纳米级相干声子光谱是一种新的实验方法，使我们能够直接观察单纳米或飞秒量级的电子和晶格的超快动力学。该结果发表在《科学进展》上。