Microwave-assisted catalytic process for adsorption/condensation and rapid thermal decomposition of low-concentration pollutants

微波辅助催化低浓度污染物吸附/冷凝和快速热分解过程

基本信息

批准号：
21H03635
负责人：
永長久寛
金额：
$ 11.23万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

工場、事業所から排出される低濃度の揮発性有機化合物（VOC）の処理の高効率化は環境保全の観点から喫緊の課題である。本研究では、炭素系材料とペロブスカイト型酸化物触媒の高いマイクロ波加熱特性を生かし、VOCの吸脱着と濃縮、酸化分解過程を速やかに進行させる高効率汚染物質処理プロセスを開発し、その有効性について実証する。今年度はCo-Cu-Mn複合酸化物（CoxMn1-xCuOy）を用いて、マイクロ波照射下でベンゼンの触媒的酸化反応を行った。Co/Mn比の異なるCo-Cu-Mn複合酸化物では、主にスピネル型複合酸化物が形成され、MnサイトがCoで置換されていることが確認された。Co/Mn比の増加に伴いマイクロ波照射下での触媒の加熱特性が単調に増大し、Co/Mn比2/3で最も高いベンゼン酸化活性を示した。Co0.4Mn0.6CuOyの事前吸着と熱酸化プロセスを組み合わせることで、マイクロ波の急速加熱による低濃度のベンゼン酸化活性が向上した。Co置換Cu-Mnスピネル酸化物の合成と特性評価を行い、ベンゼン酸化触媒の性能を評価した。三元系酸化物ではスピネル相とMnサイトのCoによる置換が確認された。Co0.2Cu0.8MnOyは、三元酸化物の中で最も高い活性を示し、見かけの活性化エネルギーは最も小さかった。Co置換による触媒特性の向上は、格子酸素の活性化、ベンゼンの強力な吸着、比表面積の拡大などに起因するものと考えられる。また、密度汎関数理論シミュレーションにより、Co置換が格子酸素の反応性を向上させることが明らかになった。吸着・活性化したベンゼンが格子酸素と反応して豊富な酸素欠陥を形成し、これがO2の吸着・解離を促進し、触媒活性の向上に寄与している。また、水蒸気が触媒によるベンゼン酸化に及ぼす影響も明らかにした。

从环境保护的角度来看，提高工厂和营业场所排放的低浓度挥发性有机化合物（VOC）的处理效率是一个紧迫的问题。在这项研究中，我们将开发一种高效的污染物处理工艺，利用碳基材料和钙钛矿型氧化物催化剂的高微波加热特性，快速推进VOCs的吸附/解吸、浓缩和氧化分解过程，并将评估其有效性。今年，我们利用Co-Cu-Mn复合氧化物（CoxMn1-xCuOy）在微波辐射下进行了苯的催化氧化反应。证实在不同Co/Mn比例的Co-Cu-Mn复合氧化物中，主要形成尖晶石型复合氧化物，并且Mn位点被Co取代。微波辐射下催化剂的加热特性随着Co/Mn比的增加而单调增加，并且在Co/Mn比为2/3时表现出最高的苯氧化活性。 Co0.4Mn0.6CuOy预吸附和热氧化工艺相结合，通过快速微波加热提高了低浓度苯的氧化活性。我们合成并表征了钴取代的铜锰尖晶石氧化物，并评估了苯氧化催化剂的性能。在三元氧化物中，确认了尖晶石相和Mn位点被Co取代。 Co0.2Cu0.8MnOy在三元氧化物中表现出最高的活性并且具有最低的表观活化能。 Co取代带来的催化性能的提高被认为是由于晶格氧的活化、苯的强烈吸附以及比表面积的扩大。密度泛函理论模拟还表明，Co 取代提高了晶格氧的反应性。吸附并活化的苯与晶格氧发生反应，形成丰富的氧缺陷，促进O2的吸附和解离，有助于催化活性的提高。我们还阐明了水蒸气对催化苯氧化的影响。