核シッフモーメントの電子遮蔽効果：相対論的量子化学計算による高精度予測

核席夫矩的电子屏蔽效应：利用相对论量子化学计算进行高精度预测

基本信息

批准号：
19K22171
负责人：
波田雅彦
金额：
$ 3.99万
依托单位：
Tokyo Metropolitan University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
财政年份：
2019
资助国家：
日本
起止时间：
2019-06-28 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

2原子分子を用いて電子や原子核の電気双極子モーメント(EDM)の観測がなされている。これらのEDMはCP対称性破れの証拠となるため注目されている。分子中の基本粒子のEDMを求めるには、高感度な実験に加えて、相対論的電子状態理論に基づく理論値の計算が必要である。本研究では、反磁性分子で観測可能な原子核EDMの主要な要因の一つである、核のシッフモーメント(NSM)に対する電子状態項F(r)（rは核中心からの距離）を表現する方法の開発に取り扱かった。NSMは、CP対称性を破る相互作用により、原子核内の電荷分布が球対称からずれることで生じる。従来の電子状態項では、核上の電子密度の微分値(X)という近似表現が用いられてきた。本研究では、Gauss型基底を用いた電子状態項の厳密表現を用いて、適切な近似表現を検討した。対象とした分子は、重原子を含む２原子分子 TlF, HgF+、HgO, RaO であり、計算方法はDirac-Coulomb-Fockである。電子状態計算の結果から、NSMの電子状態項を算出した。基底関数の依存性が大きいので、基底関数の選択についても検討を加えた。基底関数としては、核内部についても表現できるように、even-temperedの規定を用いた、計算されたNSMの電子状態項をFittingするために、原点、若しくは原子核半径でのテーラー展開や最小二乗法近似を採用した。最小二乗法近似の場合、原子核内部の電気状態項を全体的にバランスよく再現できた。これにより、従来表現に比べて平均絶対誤差は約１/20に減少した。

使用双原子分子观察到电子和原子核的电偶极矩 (EDM)。这些 EDM 引起了人们的关注，因为它们提供了 CP 对称性破缺的证据。确定分子中基本粒子的EDM不仅需要高灵敏度的实验，还需要基于相对论电子态理论的理论值计算。在这项研究中，我们用电子态项F(r)（r是距核中心的距离）表示核席夫矩（NSM），这是在反磁性分子中可以观察到的核EDM的主要因素之一处理方法的开发。当原子核内的电荷分布由于破坏 CP 对称性的相互作用而偏离球对称性时，就会发生 NSM。传统的电子态项已近似为原子核上电子密度的微分值（X）。在本研究中，我们使用高斯基的电子态项的严格表示来研究适当的近似表示。目标分子为重原子、TlF、HgF+、HgO、RaO等双原子分子，计算方法为Dirac-Coulomb-Fock。 NSM的电子态项由电子态计算结果计算。由于基函数的依赖性较大，我们还考虑了基函数的选择。作为基函数，为了用均律规则拟合计算出的 NSM 的电子态项，使得原子核的内部也能表达出来，在原点或核半径处泰勒展开以及最小二乘法为采用了近似值。在最小二乘近似的情况下，核内的电态项可以作为整体以良好平衡的方式再现。结果，与传统表达相比，平均绝对误差减少到约1/20。

项目成果

期刊论文数量（44）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Substitution Effects on Olefin Epoxidation Catalyzed by Oxoiron(IV) Porphyrin p-Cation Radical Complexes: A DFT study

Oxoiron(IV) 卟啉对阳离子自由基配合物催化烯烃环氧化的取代效应：DFT 研究

DOI：
10.1002/jcc.25831
发表时间：
2019
期刊：
J. Comp. Chem.
影响因子：
0
作者：
Zhifeng Ma;Kasumi Ukaji;Naoki Nakatani;Hiroshi Fujii;and Masahiko Hada
通讯作者：
and Masahiko Hada

Utilization of diamagnetic Zn(II) ion to boost the anisotropic nature of Ln(III) ion in heterodinuclear Zn(II)-Ln(III) SMMs

利用抗磁性 Zn(II) 离子增强异双核 Zn(II)-Ln(III) SMM 中 Ln(III) 离子的各向异性

DOI：
10.1002/aoc.6914
发表时间：
2022
期刊：
Applied Organometallic Chemistry
影响因子：
3.9
作者：
S. Roy;P. Shukla;R. Kumar;S. C. Sahoo;T. K. Pal;A. Rajpute;J. Klak; M. Hada;K. R. Vignesh;S. Das
通讯作者：
S. Das

Attainable accuracies of QH+ rotational transition frequencies (Q: 40Ca, 24Mg, 202Hg)