Process intensification for green NH3 via advanced membrane separation and catalysts

通过先进的膜分离和催化剂强化绿色 NH3 的工艺

• 批准号: 21H04630
• 负责人: 都留 稔了
• 金额: $ 26.79万
• 依托单位: Hiroshima University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-05 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21H04630/
• 关键词: アンモニア; 低温; 膜分離; 触媒; 膜反応器; シリカ膜

本研究では，アンモニア低温合成触媒開発の実績を有する東京工業大学とアンモニアおよび水素選択透過膜の開発実績のある広島大学が共同で，世界に先駆けて低温低圧におけるアンモニア引抜型膜型アンモニア合成プロセスを提案し実証することを研究目的とし，① 室温～300℃でのNH3合成および分解触媒の開発と反応特性評価，② 室温～300℃でのNH3選択透過膜およびH2選択透過膜の開発と特性評価，③ 膜型反応システムの構築と反応特性評価を研究項目とする。研究実績の概要は以下のようにまとめられる。① BaO-BaH2を複合した金属Fe粒子(BaO-BaH2/Fe)は100 ℃以下でNH3を合成できる初の鉄系不均一系触媒であることを見出した。また，当該触媒のFeのNH3生成反応効率(TOF)はRu等の貴金属，Co，Ni等のレアメタルの数百倍を越えることが明らかになった。②分離膜の開発と特性評価に関しては，２０２１年度に開発したフッ素系スルホン酸/セラミック複合膜の高度化と共に，新たに金属配位型オルガノシリカ膜を開発した。50-200℃でNH3，H2，N2単成分系および混合系での透過特性評価を行った。200℃において金属配位型オルガノシリカ膜はNH3透過率2.8x10-6 mol/(m2 s Pa)，NH3/H2およびN2透過率比11および102を示し，フッ素系スルホン酸/セラミック複合膜よりも高い選択透過性を有することを明らかとした。③膜型反応器において，触媒反応器と膜分離器の組み込んだリサイクル型触媒膜反応シミュレーターを構築し，プロセスシミュレーションを可能とした。

在这项研究中，东京理工学院具有良好的氨氨基型合成催化剂开发的记录，而广岛大学则具有氨和氢许通心发展的发展，共同氨和氢许通心的发展在低温下，用于研究和证明，（1）在室温到300°C下NH3合成和分解催化剂的发展和反应特征评估，（2）NH3选择Permerus和H2 （3）研究项目是在室温下进行选择，以构建和评估膜反应系统的反应特征。研究结果的轮廓总结如下。 （1）结合了BAO-BAH2的金属Fe颗粒（BAO-BAH2/Fe）发现它是第一个基于铁的不均匀催化剂，可以在100°C或更少的情况下合成NH3。此外，已经揭示了催化剂Fe的NH3生成反应效率（TOF）是Ru，Co和Ni等稀有金属的数百倍。 （2）关于分离膜的开发和特征评估，与基于氟的硫磺/陶瓷复合膜的发展一起开发了一种新的金属分配的器官二氧化硅膜。在50-200°C下，在NH3，H2，N2单个组件和混合系统中评估了透明特征。在200°C下，金属分配的器官二氧化硅膜表示2.8x10-6 mol/（M2 S PA），NH3/H2和N2渗透率11和102，并且不仅仅是基于氟的Sluplicate/ceramic复合膜。据透露，它具有很高的选择渗透性。 （3）在膜型反应器中，建立了由催化反应器和膜分离器掺入的回收型催化膜反应模拟器，以实现工艺模拟。

项目成果

実例で学ぶ化学工学（分担執筆）

通过实例学习化学工程（合著者）

• 发表时间: 2022
• 作者: R. Anufriev;A. Ramiere;J. Maire;S. Gluchko;J. Ordonez-Miranda;S. Volz;and M. Nomura;中西英行;化学工学会教科書委員会
• 通讯作者: 化学工学会教科書委員会

Ammonia permeation of fluorinated sulfonic acid polymer/ceramic composite membranes

氟化磺酸聚合物/陶瓷复合膜的氨透过率

• DOI: 10.1016/j.memsci.2022.120718
• 发表时间: 2022
• 期刊: Journal of Membrane Science
• 影响因子: 9.5
• 作者: Wakimoto Kotaro;Yan Wei-Wei;Moriyama Norihiro;Nagasawa Hiroki;Kanezashi Masakoto;Tsuru Toshinori
• 通讯作者: Tsuru Toshinori

実例で学ぶ化学工学

通过实际例子学习化学工程

• 发表时间: 2022
• 作者: Tianxiang Yang;Yuki Nishida;Haruka Yamashita;Masayuki Goto;化学工学会教科書委員会
• 通讯作者: 化学工学会教科書委員会

Subnano-tuning of amorphous Silicon-based membranes for improved performance: Fabrication, characterization, and application to gas and liquid phase

非晶硅基膜的亚纳米调谐以提高性能：制造、表征以及在气相和液相中的应用

• 发表时间: 2022
• 作者: Hayashi Keita;Sugimura Haruna;Kamei Toshiyuki;Shimanouchi Toshinori;Nakamura Hidemi;Umakoshi Hiroshi;高橋拓海，松井康哲，加納雅也，本田清将，大垣拓也，太田英輔，池田浩;Toshinori Tsuru
• 通讯作者: Toshinori Tsuru

低温アンモニア合成触媒の開発:50℃でアンモニアを合成する不均一系触媒

低温氨合成催化剂的开发：50℃合成氨的多相催化剂

• 发表时间: 2022
• 作者: H. Tahara;M. Sakamoto;T. Teranishi;and Y. Kanemitsu;原 亨和
• 通讯作者: 原 亨和