Broadband plasmon-induced charge separation and hydrogen generation dynamics

宽带等离激元诱导的电荷分离和氢生成动力学

基本信息

批准号：
21H02051
负责人：
古部昭広
金额：
$ 11.48万
依托单位：
The University of Tokushima
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

可視光及び近赤外光を効率よく吸収する金ナノ構造配列体と電子アクセプター半導体である酸化チタンや遷移金属ダイカルコゲナイド(TMDC)2次元材料を積層したプラズモン誘起電荷分離システムを作製し、フェムト秒過渡吸収分光法によるキャリアダイナミクスの詳細な解明研究を行うことが第1の目的である。さらに、水素発生助触媒への電子移動ダイナミクス、それに続く水素バブルダイナミクスの定量的評価を初めて実現することが第2の目的である。特に電子アクセプター層のナノ薄膜化によりこれまで量子効率が低いままであったエネルギー変換効率の飛躍的上昇を目指す。該当年度は、原子層体積法で、金ナノ粒子配列体を配置したガラス基板上に膜厚範囲10~200 nmの異なる酸化チタン薄膜を作製した。さらにその上に金薄膜を蒸着した。金ナノ粒子配列体の吸収スペクトルは酸化チタン薄膜および金薄膜との誘電的相互作用により長波長にシフトし、可視域全体を強く吸収する光学応答を示した。酸化チタン薄膜の結晶構造をラマン分光法で調べたところ膜厚に依存して異なる結晶相が成長していることが分かった。この様な特性とキャリアダイナミクスの関係性を知るためにフェムト秒過渡吸収分光法で伝導電子の生成・減衰過程を解析する計画であったが装置トラブルで実施出来なかった。金ナノ粒子配列基板上にTMDC材料の硫化タングステンのナノシート分散溶液を滴下することにより、可視光を強く吸収する複合膜を作製することが出来た。ラマン分光スペクトル強度の解析から、金ナノ粒子と硫化タングステンナノシート間に電場増強相互作用が働いていることが分かった。今後、電荷分離ダイナミクスとの関係を明らかにする計画である。

我们制造了一种等离子体诱导电荷分离系统，该系统堆叠了可有效吸收可见光和近红外光的金纳米结构阵列以及氧化钛和过渡金属二硫属化物（TMDC）等电子受体半导体等二维材料，以及第一个目的是利用瞬态吸收光谱对载流子动力学进行详细的阐明研究。此外，第二个目标是首次实现对产氢助催化剂的电子转移动力学以及随后的氢气泡动力学的定量评估。特别是，通过将电子受体层制成纳米薄膜，我们的目标是大幅提高迄今为止量子效率较低的能量转换效率。今年，我们采用原子层沉积方法，在排列有金纳米粒子阵列的玻璃基板上制备了10~200 nm不同厚度的氧化钛薄膜。此外，在其顶部沉积了一层薄薄的金膜。由于氧化钛薄膜和金薄膜的介电相互作用，金纳米粒子阵列的吸收光谱向更长的波长移动，并表现出强烈吸收整个可见光区域的光学响应。当使用拉曼光谱研究氧化钛薄膜的晶体结构时，发现根据膜厚度不同的晶相生长。为了了解这些特性与载流子动力学之间的关系，我们原本计划利用飞秒瞬态吸收光谱来分析传导电子的产生和衰变过程，但由于设备故障，我们无法开展这项研究。通过将TMDC材料的硫化钨纳米片分散溶液滴到金纳米粒子阵列基板上，我们能够制造出强烈吸收可见光的复合薄膜。拉曼光谱强度分析表明，金纳米粒子和硫化钨纳米片之间存在电场增强相互作用。未来，我们计划阐明与电荷分离动力学的关系。