Broadband plasmon-induced charge separation and hydrogen generation dynamics

宽带等离激元诱导的电荷分离和氢生成动力学

• 批准号: 21H02051
• 负责人: 古部 昭広
• 金额: $ 11.48万
• 依托单位: The University of Tokushima
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21H02051/
• 关键词: プラズモン; 電荷分離; ダイナミクス; 水素発生; 光触媒; 半導体薄膜; ナノ材料; プラズモン; 電荷分離; ダイナミクス; 水素発生; 光触媒; 半導体薄膜; ナノ材料

可視光及び近赤外光を効率よく吸収する金ナノ構造配列体と電子アクセプター半導体である酸化チタンや遷移金属ダイカルコゲナイド(TMDC)2次元材料を積層したプラズモン誘起電荷分離システムを作製し、フェムト秒過渡吸収分光法によるキャリアダイナミクスの詳細な解明研究を行うことが第1の目的である。さらに、水素発生助触媒への電子移動ダイナミクス、それに続く水素バブルダイナミクスの定量的評価を初めて実現することが第2の目的である。特に電子アクセプター層の ナノ薄膜化によりこれまで量子効率が低いままであったエネルギー変換効率の飛躍的上昇を目指す。該当年度は、原子層体積法で、金ナノ粒子配列体を配置したガラス基板上に膜厚範囲10~200 nmの異なる酸化チタン薄膜を作製した。さらにその上に金薄膜を蒸着した。金ナノ粒子配列体の吸収スペクトルは酸化チタン薄膜および金薄膜との誘電的相互作用により長波長にシフトし、可視域全体を強く吸収する光学応答を示した。酸化チタン薄膜の結晶構造をラマン分光法で調べたところ膜厚に依存して異なる結晶相が成長していることが分かった。この様な特性とキャリアダイナミクスの関係性を知るためにフェムト秒過渡吸収分光法で伝導電子の生成・減衰過程を解析する計画であったが装置トラブルで実施出来なかった。金ナノ粒子配列基板上にTMDC材料の硫化タングステンのナノシート分散溶液を滴下することにより、可視光を強く吸収する複合膜を作製することが出来た。ラマン分光スペクトル強度の解析から、金ナノ粒子と硫化タングステンナノシート間に電場増強相互作用が働いていることが分かった。今後、電荷分離ダイナミクスとの関係を明らかにする計画である。

The first purpose is to fabricate a plasmon-induced charge separation system in which gold nanostructured arrays that efficiently absorb visible and near-infrared light, and two-dimensional materials of titanium oxide and transition metal dichalcogenide (TMDC), which are electron acceptor semiconductors, are stacked, and to conduct detailed elucidation of carrier dynamics using femtosecond transient absorption光谱法。此外，第二个目标是实现将电子转移动力学首次定量评估到氢产生的cocatalysts和随后的氢气气泡动力学中。特别是，通过增加电子受体层的纳米薄膜，我们旨在显着提高能量转化效率，而能量转化效率先前一直保持较低。在这一年中，在使用原子层体积方法的玻璃基板上制造了氧化钛薄膜，其厚度不同，为10至200 nm。一部金薄膜进一步存放了。由于与氧化钛薄膜和金薄膜的介电相互作用，将金纳米颗粒阵列的吸收光谱移至更长的波长，并显示出一种光学响应，可强烈吸收整个可见区域。当通过拉曼光谱检查检查氧化钛薄膜的晶体结构时，发现根据膜厚度而种植不同的晶体相。为了了解这些特征与载体动力学之间的关系，该计划是使用飞秒瞬时吸收光谱分析传导电子的生产和衰减过程，但由于设备问题，无法实施此功能。通过将TMDC材料的钨硫化硫化物（一种纳米片分散溶液）放在金纳米颗粒阵列基板上，可以制造出强烈吸收可见光的复合膜。拉曼光谱强度的分析表明，金纳米颗粒和硫化钨纳米片之间的电场增强相互作用是活跃的。将来，计划澄清与电荷分离动态的关系。