高圧・低粘度領域の超臨界二酸化炭素中における溶質の拡散現象の解明と推算モデル

超临界二氧化碳高压低粘区溶质扩散现象的阐明和估计模型

基本信息

批准号：
20K15078
负责人：
坂部淳一
金额：
$ 2.66万
依托单位：
Kanazawa University (2021)Chuo University (2020)
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-01 至 2022-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では、超臨界流体を用いた新規技術や材料開発において重要である物性値の測定とその推算モデルの構築を目的としている。特に、超臨界二酸化炭素中における拡散係数に関する研究をおこなう。拡散係数の実測をおこない挙動を正確に理解し、その領域で適用可能な拡散係数の相関・推算モデルを構築することを目指す。既存のモデルは相関・推算をおこなう際に、パラメータを物質や条件ごとにそれぞれ決定する必要がある。この際、計算に用いたフィッティングパラメータの条件や物質ごとの傾向は検討されていない。本研究では、状態方程式から得られる平衡物性や量子化学計算から得られる分子情報（分子体積・表面積・表面電化分布）の関数としてパラメータを表現した。その結果、容易に入手可能な平衡物性や分子情報から決定したパラメータを用いて拡散係数が推算可能となる。実測データに相関していたこれまでのモデルとは全く異なり、実測値を必要としない新たな推算法を提案した。つまり、測定が困難な拡散係数を入手が容易な情報（平衡物性・分子情報）を利用して予測可能となる。正確な測定が非常に困難である高温・低粘度領域における金属錯体の拡散係数の実測および相関・推算をおこなった。これまでに報告例のない測定領域における拡散係数の実測値を蓄積しその挙動をまとめた。また、相関・推算モデルに必要な、超臨界流体の粘度計算や対象物質の分子情報を得るための量子化学計算手法の検討を推進した。

本研究的目的是测量对于使用超临界流体开发新技术和材料非常重要的物理特性，并构建其估计模型。特别是，我们将对超临界二氧化碳中的扩散系数进行研究。目的是对扩散系数进行实际测量，准确了解其行为，并建立可应用于该领域的扩散系数的相关性和估计模型。现有模型需要在执行关联和估计时确定每种物质和条件的参数。此时，没有考虑计算中使用的拟合参数的条件以及每种物质的趋势。在本研究中，参数被表示为从状态方程获得的平衡物理性质和从量子化学计算获得的分子信息（分子体积、表面积和表面电荷分布）的函数。因此，可以使用从容易获得的平衡物理性质和分子信息确定的参数来估计扩散系数。我们提出了一种不需要实际测量的新估计方法，这与之前与实际测量数据相关的模型完全不同。换句话说，可以使用容易获得的信息（平衡物理性质和分子信息）来预测难以测量的扩散系数。我们对高温/低粘度区域的金属配合物的扩散系数进行了实际测量、相关性和估计，而在该区域中精确测量是极其困难的。我们积累了以前没有报道过的测量区域中扩散系数的实际测量结果，并总结了它们的行为。我们还推动了量子化学计算方法的研究，用于计算超临界流体的粘度并获得目标物质的分子信息，这是关联和估计模型所必需的。