Surface Tension Modelling of Molten Oxides based on Relaxation Mechanism of Surface Ionic Structure

基于表面离子结构弛豫机制的熔融氧化物表面张力建模

• 批准号: 21H01683
• 负责人: 鈴木 賢紀
• 金额: $ 11.15万
• 依托单位: Osaka University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21H01683/
• 关键词: 表面張力; 表面イオン構造; 表面緩和; マランゴニ流; 表面イオン構造緩和; 軟X線吸収分光; Polarization ion model; 架橋酸素イオン; Polarizable Ion Model; 斜入射X線広角散乱

溶融酸化物の表面張力は、高温材料プロセスの操業安定性や品質精度を左右する物性であるが、制御が非常に難しい。表面張力の値を大幅に変化させる表面イオン構造緩和の実態が未解明であり、表面構造の緩和が表面張力に及ぼす影響の定量化が未踏の課題である。本研究の目的は、表面に特化した構造解析によって、溶融酸化物の表面構造緩和の実態を解明するとともに、表面構造緩和の各要素が表面張力に及ぼす影響度を定量的に評価し、溶融酸化物の表面張力の予測式を新たに構築することである。本年度は、昨年度導入したガスジェット浮遊レーザ加熱装置を用いたガラス試料作製ならびに軟X線分光分析と、イオン間の分極を考慮したPolarizable Ion Modelによる分子動力学（MD）計算を行い、溶融酸化物の表面イオン配位構造を実験と計算の両面から解析する研究を行った。具体的には、Al2O3-CaO融体の表面イオン構造についてAl2O3/CaO組成比による変化に注目して、融体を急冷し、表面緩和のための熱処理を施したガラス試料に対し軟X線分光分析を行った。表面では内部に比べ、共有結合性の強い酸素4配位のAlイオン（AlO4）の存在率が高く、AlO4同士が連結し合うことで架橋酸素イオンが形成され易い傾向を確認した。Al2O3濃度が高いほど上記の傾向は顕著であった。同様の傾向は融体を対象とした表面を含む系に対するMD計算からも確認できた。したがって、Al2O3-CaO融体ではAl2O3濃度が高いほど、AlO4同士による架橋酸素イオンの形成が支配的な表面緩和形態となることを明らかにした。また、表面活性成分であるSiO2の添加がAl2O3-CaO融体の表面イオン構造に与える影響についても研究を行った。表面では内部よりも架橋酸素イオンが形成され易いが、具体的なイオン配位形態は微量のSiO2添加でも顕著に異なることが明らかになった。

熔融氧化物的表面张力是影响高温材料过程的工作稳定性和质量准确性的物理特性，但很难控制。表面离子结构宽松的实际状况显着改变了表面张力的价值，这是一项意想不到的任务，并且量化了缓解表面结构对表面张力的影响是一项意外的任务。这项研究的目的是通过表面上的结构分析来阐明熔融氧化物的表面结构宽松的实际状况，并定量评估表面结构缓解对表面张力的影响。对于氧化物表面张力。在这个财政年度，通过使用燃气射流浮动激光加热设备进行玻璃样品和柔软的X射线光谱分析来计算的分子分子力学（MD），并通过极化离子模型计算分子功率（MD）说明离子之间的极化。具体而言，AL2O3-CAO离子结构的表面离子结构集中在AL2O3/CAO组成比的变化上，因此人们迅速冷却，表面宽松的热处理是柔软的X射线分支执行。从表面上讲，Al离子（ALO4）的比率是一个四列的氧气，强烈地结合，很高，当Alo4相互连接时，很容易形成交联的氧离子。 AL2O3浓度越高，上述趋势越高。可以从包括身份表面的系统的MD计算中确认类似的趋势。因此，在Al2O3-CAO稳定中，Al2O3浓度越高，ALO4之间的交联氧离子的形成越高，ALO4（较大的表面宽松形式）。他还研究了添加SiO2的影响，SiO2是表面活性成分，对Al2O3-CaO离子结构的表面离子结构。尽管形成交联的氧离子比内部更容易，但已经发现，即使在少量的SiO2添加中，特定的离子切开术也很明显。

项目成果

xAl2O3-(1-x)CaO(x=0.25-0.50)融体の表面緩和機構に対する分子動力学計算

xAl2O3-(1-x)CaO(x=0.25-0.50)熔体表面弛豫机理的分子动力学计算

• 发表时间: 2022
• 作者: 鈴木賢紀;梅咲則正;石井良樹
• 通讯作者: 石井良樹