高圧下その場蛍光XAFS-XRD複合測定によるマグマ中のXeの化学状態の解明

高压原位荧光XAFS-XRD联合测量阐明岩浆中Xe的化学状态

基本信息

批准号：
20K14584
负责人：
若林大佑
金额：
$ 2.41万
依托单位：
High Energy Accelerator Research Organization
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究は、マグマ中に微量に含まれるXeの高圧下における振る舞いを調べることで、初期地球においてXeが地球深部に固定される化学プロセスを明らかにすることを目的としている。Xeガスの入手が困難な状況が継続していることを受けて、元々予定していた高圧下その場実験から理論計算によるアプローチに切り替えた。高圧下におけるマグマ中のXeの状態のシミュレーションを行うために、多粒子系の分子動力学計算法の開発を進めた。第一原理計算の結果に基づく機械学習ポテンシャルを用いた大規模計算は、ケイ酸塩のような共有結合性の高いメルトで、かつ原子間が近づきやすい高圧条件では、容易に発散して継続できなくなる。ポテンシャルの平均化と能動学習を組み合わせることでこの問題を解決し、60GPaにおいて約3万原子系のシリカメルトのシミュレーションに成功した。室温まで冷却したシリカガラスのシミュレーション結果を解析したところ、第一原理計算の結果よりも中距離構造を高精度に再現しており、先行研究の実験結果とも整合的であることが明らかになった。また、Xeを微量に含むシリカメルトの系のシミュレーションを10GPaまでの圧力領域で実施した。その結果、SiO4四面体が構成するネットワークのボイド間を移動していたXeが、3-6 GPa程度を境に、特定のボイドに閉じ込められることが明らかになった。一方で、期待されたXeとSiやOとの間の強い結合は認められなかった。中距離ネットワーク構造の圧力変化はXeの状態に大きく影響を与える。シリカガラスのネットワーク構造の変化（永久高密度化）に伴って現れる不均質の観察のために、前年度に開発したX線顕微鏡を発展させて、サブミクロンビームを用いたX線回折と組み合わせた観察ができるように整備した。顕微鏡を利用することで簡便にビーム調整と測定位置合わせが可能であり、特長を論文にまとめて発表した。

这项研究的目的是通过研究高压下岩浆中所含少量氙的行为，阐明早期地球中氙被固定在地球深处的化学过程。由于氙气的获取仍然困难，我们从原计划的高压原位实验转向基于理论计算的方法。为了模拟高压下岩浆中Xe的状态，我们开发了多粒子系统的分子动力学计算方法。基于第一原理计算结果的机器学习潜力的大规模计算很容易在高压条件下在硅酸盐等高度共价键合的熔体中发生分歧，其中原子很容易消失。我们通过结合电势平均和主动学习解决了这个问题，并成功模拟了 60GPa 下约 30,000 个原子的二氧化硅熔体。对冷却到室温的石英玻璃的模拟结果分析表明，与第一性原理计算结果相比，中程结构的再现精度更高，并且与先前研究的实验结果一致。此外，在高达10 GPa的压力范围内对含有微量Xe的二氧化硅熔体系统进行了模拟。结果表明，在由 SiO4 四面体组成的网络中的空隙之间移动的 Xe 在约 3-6 GPa 的压力下被捕获在特定的空隙中。另一方面，Xe 和 Si 或 O 之间没有观察到预期的强键。中程网络结构的压力变化极大地影响Xe的状态。为了观察由于石英玻璃的网络结构变化（永久致密化）而出现的不均匀性，我们开发了前一年开发的X射线显微镜，并将其与使用亚微米光束的X射线衍射相结合。安排观察。通过使用显微镜，可以轻松地进行光束调整和测量定位，并总结了这些特点并发表在论文中。

项目成果

期刊论文数量（29）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

高圧下その場XAFS測定のための湾曲結晶を用いたX線集光技術の開発

开发利用弯曲晶体进行高压原位XAFS测量的X射线聚焦技术

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
若林大佑;柴崎裕樹
通讯作者：
柴崎裕樹

Structure of sodium silicate water glass: X-ray scattering experiments and force-field molecular dynamics simulations

硅酸钠水玻璃的结构：X射线散射实验和力场分子动力学模拟

DOI：
10.1016/j.jnoncrysol.2021.121370
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
3.5
作者：
Noritake Fumiya;Sato Tomoko;Yamamoto Akane;Wakabayashi Daisuke;Urakawa Satoru;Funamori Nobumasa
通讯作者：
Funamori Nobumasa

Ｘ線マルチモーダル・ズーミング光学系の開発

X射线多模态变焦光学系统的研制