機能性ヒドリド材料へ向けた多次元合成

功能氢化物材料的多维合成

基本信息

批准号：
20K21237
负责人：
小林洋治
金额：
$ 4.08万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-07-30 至 2021-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究の目的は、様々な水素化物のナノ・メソ構造を制御することである。本研究に関して、申請者の異動までの研究期間は一年未満であったが、それにも関わらず一定の成果を上げることができた。特に力を入れたのが、高活性触媒でもある水素化合物BaTiO2.5H0.5、GdHOのメソポーラス化である。前者の材料では、様々なBa, Ti の前駆体を用いた合成を比較した結果、通常より高表面積のBaTiO3は生成できなかったが、BaドープTiO2のメソポーラス化には成功し、８倍程度表面積を増加させることができた。この後、水素化反応を施し、アンモニア合成触媒の活性を調べた結果、初期活性では22 mmol/g/hrという比較的高い活性が見られたのち、失活した。従来の還元TiO2は無活性であり、かつBaTiO2.5H0.5触媒では、3 mmol/g/hrという低い活性が持続する。本材料は両者の中間的な反応性を示しており、よって還元Ti種と水素化Ti種がどのような時に活性を示すのかを探るに適した材料系である。また、GdHOの前駆体であるメソポーラスに関しては、直径の30nm程度の中空Gd2O3粒子の集合体ができた。表面積は9m2/gと予想以上に低かったが、多孔質試料は形成できたので、さらなる条件最適化により、表面積が上がる可能性はある。この他にも、空気に対して安定な水素化材料を得るべく、Na内包シリカゲルに対して、水素化反応を施し、NaH内包シリカゲルの合成を試みた。Na内包シリカゲル自体は、還元反応性を有しながら、大気中では安定である。水素化処理後、NaH・シリカゲル複合体の合成は確認できた。内包の度合いや、大気に対する安定性に関しては、申請者の異動と本プロジェクトの中止により検討できなかった。しかし、新しい大学で研究を再開するにあたり、十分な予備的成果を上げることができた。

这项研究的目的是控制各种氢化物的纳米 - 米索结构。关于这项研究，直到申请人转移的研究期不到一年，但是有可能取得某些结果。特别是，氢化合物是一种高度活性的催化剂，是氢化合物GDHO的中孔。由于使用各种Ba和Ti前体进行合成，因此无法产生高桌区域中的BATIO3，但BA DOPE TIO2成功了，大约是表面积的8倍。之后，在此之后检查了氨合成催化剂的活性，在初始活性之后，观察到相对较高的活性为22 mmol/g/hr，并且无活性。常规还原TiO2是无效的，在BATIO2.5H0.5催化剂中，3 mmol/g/hr的低活性持续。该材料显示了两者之间的中间反应性，因此它是一种材料系统，适合在回流Ti和氢Ti物种表明活性时查找。对于中孔，GDHO的前体，形成了直径约为30 nm的空心GD2O3颗粒的集合。尽管表面积为9m2/g，但形成了多孔样品，因此表面积可以通过进一步的有条件优化来增加表面积。此外，为了获得空气稳定的氢材料，我们试图将含有NAH的二氧化硅凝胶合成为含Na的二氧化硅凝胶。含有Na的硅胶本身在大气中稳定，同时具有还原反应。氢处理后，确认了NAH和硅胶复合物的合成。由于申请人的转移和项目的取消，无法考虑融合程度和大气的稳定性。但是，在恢复一所新大学的研究时，我们能够取得足够的初步结果。