Computational study on thermal relaxation processes in biomolecular systems

生物分子系统热弛豫过程的计算研究

基本信息

批准号：
21K06098
负责人：
田中成典
金额：
$ 2.58万
依托单位：
Kobe University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

昨年度に引き続き、水中に置かれたタンパク質内部の熱伝導度κならびに周囲の水との界面における熱伝達率Gを非平衡全原子分子動力学（MD）シミュレーションを用いて理論的に評価する研究を行い、その結果を学術論文として発表した（J. Comput. Chem. 44 (2023) 857）。球対称あるいは円筒対称の形状をもつタンパク質を考え、熱拡散方程式にMDにより得られるタンパク質の温度の時間変化をマッピングすることでκとGを求めることができる。前年度までの研究成果に加え、今まで慣性半径を用いて定義してきたタンパク質の大きさ（＝周囲の水との界面）の見積もりを再検討することで、より正確な熱伝導度の評価が可能となった。得られた結果は実験値ならびに球対称を仮定した先行理論研究の値と概ね整合的であり、さらに、タンパク質の形状に依存する異方的熱伝導の理論的記述も可能となった。次に、結合振動子系を用いた熱エネルギー移動の問題に移ったが、その前に調和振動子系の熱力学をきちんと整理しておく必要を感じ、量子力学的扱いの再検討を行った。調和振動子系の波動関数は基底状態から任意の励起状態に至るまで量子力学の教科書で詳しく述べられているが、これを温度Tの熱浴中に置いた場合の分布関数の解析形等に関する記述は少ない。今回あらためて独自の方法で導出し、量子と古典、またミクロカノニカルとカノニカル記述の違いについて整理してノートとして報告した（J. Phys. Chem. Res. 4 (2022) 151）。この検討は、これから行う熱浴中の非線形結合振動子系の解析にとっても示唆的であり、特に、エネルギー一定のミクロカノニカル記述から温度一定のカノニカル記述への転換の際に着目すべきいくつかのポイントが明確となった。

继去年之后，我们将利用非平衡全原子分子动力学（MD）模拟，从理论上评估置于水中的蛋白质内部的导热系数κ以及与周围水界面的传热系数G的研究结果。发表在学术论文中（J. Comput. Chem. 44 (2023) 857）。考虑到具有球对称性或柱对称性的蛋白质，可以通过将MD获得的蛋白质温度的时间变化映射到热扩散方程来确定κ和G。除了前一年的研究成果之外，通过重新考虑使用惯性半径定义的蛋白质尺寸（=与周围水的界面）的估计，我们将能够更准确地评估导热率。获得的结果与实验值和先前假设球对称的理论研究值基本一致，而且，从理论上描述依赖于蛋白质形状的各向异性热传导成为可能。接下来，我继续讨论使用耦合振荡器系统的热能传递问题，但在此之前，我觉得有必要正确组织谐振子系统的热力学，因此我重新考虑了量子力学处理。量子力学教科书中详细描述了谐振子系统从基态到任何激发态的波函数，但详细讨论了将其置于温度为 T 的热浴中时分布函数的解析形式描述很少。这次我用独创的方法再次推导，总结了量子描述和经典描述、微规范描述和规范描述之间的差异，并报告在笔记中（J. Phys. Chem. Res. 4 (2022) 151）。这项研究对于今后开展的热浴中非线性耦合振子系统的分析也具有一定的借鉴意义。特别是，从恒定能量的微正则描述转换为恒定温度的规范描述现在已经很清楚了。