Atomic-scale analysis of the ordering of strongly correlated electrons in perovskite-type oxides

钙钛矿型氧化物中强相关电子排序的原子尺度分析

基本信息

批准号：
21K05092
负责人：
長井拓郎
金额：
$ 2.66万
依托单位：
National Institute for Materials Science
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

実空間におけるスピンのアトムスケール観察を目的として、イメージコレクターを用いた高分解能ローレンツ電子顕微鏡法の最適化を図った。電子線単色化モノクロメータを用いて、光学系の条件を最適化することにより、ヘリカル反強磁性を発現する標準物質（希土類金属ホルミウム）において、1.0nm離れた反転する磁気モーメントを分離して実空間観察することに成功した。また、軌道のアトムスケール観察を目的として、ペロブスカイト関連層状構造をもつマンガン酸化物Nd1-xSr1+xMnO4 (0.5≦x≦0.82)について、TEM観察、電子回折測定、STEM観察およびEELS分析を行った。まず、室温における明視野像観察、高分解能像観察および電子回折測定により、試料の構造は共通して正方晶I4/mmmであり、欠陥構造を含まないことを確認した。また、イオンミリング法で作製した電顕観察用試料についてプローブコレクターを用いた高角度環状暗視野 (HAADF)ーSTEM法により、金属原子コラムを直接観察した。次に、液体窒素冷却試料ホルダーを用いて温度を変化させながら明視野像観察および電子回折測定を行い、この系の低温電子相を確認した。x=0.67および0.75では電荷軌道秩序相（反強的軌道秩序相）、x=0.80では電荷軌道秩序相および強的軌道秩序相、x=0.82では強的軌道秩序相をそれぞれ確認した。x=0.80では、温度低下に伴う、電荷軌道秩序相（高温相）から強的軌道秩序相（低温相）への相転移を確認した。さらに、局所領域の電子回折パターンを観察し解析することにより、強的軌道秩序相において出現するバンド状分域（軌道秩序ドメイン）における軌道配列パターンを同定した。それぞれの強的軌道秩序ドメインをSTEM-EELS法を用いて角度分解EELS測定を行い、軌道パターンとEELSスペクトルの相関を調査した。

我们使用图像收集器优化了高分辨率洛伦兹电子显微镜，以便对真实空间中的自旋进行原子尺度观察。通过使用电子束单色仪并优化光学系统条件，我们在表现出螺旋反铁磁性的标准材料（稀土金属钬）中分离出相距1.0 nm的反转磁矩，从而成功地观察了空间。另外，为了原子尺度的轨道观察，对具有钙钛矿的锰氧化物Nd1-xSr1+xMnO4(0.5≤x≤0.82)进行了TEM观察、电子衍射测量、STEM观察和EELS分析。相关的分层结构。首先，通过明视场图像观察、高分辨率图像观察以及室温电子衍射测量，确认了样品的结构通常为四方晶I4/mmm并且不包含任何缺陷结构。此外，使用高角度环形暗场（HAADF）-STEM方法，使用探针收集器对通过离子铣削制备的电子显微镜样品进行直接观察金属原子柱。接下来，使用液氮冷却的样品架在改变温度的同时进行明视场图像观察和电子衍射测量，并确认了该系统的低温电子相。在x=0.67和0.75处，电荷轨道有序相（反强轨道有序相），在x=0.80处，电荷轨道有序相和强轨道有序相，在x=0.82处，强轨道有序相相被确认。在x=0.80时，随着温度降低，确认从电荷轨道有序相（高温相）到强轨道有序相（低温相）的相变。此外，通过观察和分析局部区域的电子衍射图案，我们识别了强轨道有序相中出现的带状域（轨道有序域）中的轨道排列图案。我们使用 STEM-EELS 方法对每个强轨道有序域进行了角度分辨 EELS 测量，并研究了轨道模式和 EELS 光谱之间的相关性。