Development of machine-learned electron correlation method considering nonlocal correlation and relativistic effect

考虑非局域相关和相对论效应的机器学习电子相关方法的发展

基本信息

批准号：
21K05002
负责人：
五十幡康弘
金额：
$ 2.58万
依托单位：
Toyohashi University of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

1. 深層学習モデルにおける配座データの影響に関する検証分子物性を予測するための機械学習モデルを構築する際，通常，一つの分子につき一つの分子グラフや立体構造を用いるが，その配座異性体のアンサンブルは考慮されないことが多い。柔軟な分子は配座異性体を始めとする複数の立体配置で存在しているため，これらを考慮したデータを元に機械学習を行うことで，より多様な物性を高精度に再現できると考えられる。そこで，配座探索を行った結果得られる最安定構造のみを含むデータセットおよび，配座異性体のアンサンブルからなるデータセットについて深層学習モデルを学習した。予測精度を比較した結果，配座異性体を学習に用いた方が密度汎関数理論（DFT）計算による最安定構造のHOMO-1からLUMO+1の軌道エネルギーを再現でき，配座異性体を学習データに加えることの有用性が示された。2. 局所応答分散力法による分散力係数に関する検証局所応答分散力（LRD）法は，電子密度から分散力補正エネルギーを計算する手法であり，DFT計算において非局所電子相関を扱う方法の一つである。LRD法で得られる分散力係数は，最低次のC6係数はパラメータフィッティングにより良い精度であるが，高次の分散力係数は過大評価する傾向がある。C8およびC10係数に対して密度勾配項の係数を最適化することで，貴ガス二量体に対するC8およびC10係数の平均絶対誤差を134.28%から3.94%に抑えることができた。LRD法の表式はスピン分極に依存しない。非局所相関汎関数であるvdW-DFにおけるスピン分極への拡張は，LRD法に適用することができる。静的分極率の数値検証の結果，スピン分極に依存した表式は水素原子では有効であるが，アルカリ金属原子では分極率を大幅に過小評価する結果となり，スピン分極に依存しない表式の妥当性が示された。

1.深度学习模型中构象数据影响的验证在构建预测分子性质的机器学习模型时，通常对每个分子使用一个分子图或三维结构，但往往不考虑其构象异构体集合。柔性分子存在多种空间构型，包括构象异构体，因此我们相信，通过基于考虑到这些的数据进行机器学习，我们可以高精度地再现更多种类的物理特性。因此，深度学习模型在仅包含构象搜索结果获得的最稳定结构的数据集和由构象异构体集合组成的数据集上进行训练。比较预测精度的结果发现，使用构象异构体进行学习能够更好地再现HOMO-1到LUMO+1的轨道能量，这是通过密度泛函理论（DFT）计算得出的最稳定的结构证明了将其添加到训练数据中的有用性。 2. 使用局域响应色散力法验证色散力系数局域响应色散力（LRD）法是一种根据电子密度计算色散力校正能量的方法，是处理非局域电子关联的方法之一在 DFT 计算中。 LRD方法得到的色散力系数由于参数拟合对最低阶C6系数具有良好的精度，但高阶色散力系数容易被高估。通过优化C8和C10系数的密度梯度项系数，稀有气体二聚体C8和C10系数的平均绝对误差可以从134.28%抑制到3.94%。 LRD方法的表达不依赖于自旋极化。 vdW-DF 中自旋极化的扩展是一种非局域相关函数，可以应用于 LRD 方法。静态极化率的数值验证结果表明，依赖于自旋极化的表达式对于氢原子是有效的，但它们显着低估了碱金属原子的极化率，使得难以使用不依赖于自旋极化的表达式。。