電場触媒反応場における脱水素反応の低温駆動とその学理

电催化反应领域脱氢反应的低温驱动及其理论

基本信息

批准号：
21K04777
负责人：
小河脩平
金额：
$ 2.66万
依托单位：
Kochi University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

低級炭化水素のC-H結合活性化能を有し，外部電場印加によりプロトンを表面で伝導しうる「イオニクス担持金属触媒」の創製に取り組んだ。イオニクス担持金属触媒と外部電場とのシナジー効果により，低温でプロパンの脱水素反応を進行させることを目指した。反応装置には固定床流通式反応器を用い，整粒した触媒を充填し，その両端に直流電流を印加しうるステンレス製電極を設置し，300℃の電場中で反応を行った。本年度は触媒として，酸化セリウムに様々な金属カチオンをドープした複合金属酸化物担体にPtを担持したものを調製して用い，電場中でのプロパン脱水素活性に及ぼす担体の効果について検討を行った。前年度に電場中での触媒活性は投入電力に依存することを見出しているため，触媒毎に投入電力を変化させながら活性試験を行い，同じ投入電力の時の触媒活性を比較することで，担体の活性に及ぼす影響を検討した。酸化セリウムのセリウムカチオンの一部をジルコニウムカチオンで置換したセリアジルコニア担体を用いた際には，酸化セリウム担体を用いた際に比べて，同じ投入電力の時のプロパン転化率が1.3倍になった。一方，電場を印加せず，外部加熱のみの反応条件下で比較すると，両触媒間で活性の差は見られなかった。電場印加によって誘起される表面プロトン伝導が，炭化水素のC-H結合解離に重要な役割を果たすことが既報で示されているため，ジルコニウムカチオンをドープすることで，担体表面でのプロトン伝導が促進されることで転化率が向上したと考えた。これらの成果は学会等で発表した。

我们一直在创建一个“离子学支撑的金属催化剂”，该催化剂能够激活较低碳氢化合物的C-H键，并可以通过施加外部电场在表面上进行质子。目的是继续在离子学的金属催化剂和外部电场之间产生协同作用，并在低温下进行丙烷的脱氢反应。反应器是固定床流动反应器，充满了颗粒状的催化剂，并且在反应器的两端安装了可以施加DC电流的不锈钢电极，并且在300°C的电场中进行了反应。今年，我们准备并使用了与氧化葡萄氧化物一起用各种金属阳离子作为催化剂掺杂的复合金属氧化物支撑物，并使用PT来支撑它，并检查了载体对电场中丙烷脱氢活性的影响。自上一年以来，发现电场中的催化活性取决于输入功率，我们在改变每个催化剂的输入功率的同时进行了一个活动测试，并比较了相同输入功率的催化活性，我们研究了对载体活性的影响。当氧化钙阳离子的一部分含有锆阳离子的硅藻载体被锆阳离子取代时，相同输入功率的丙烷转化速率比使用含有含有硫磺含量的铜载体的丙烷转化速率高1.3倍。另一方面，当比较反应条件而不应用电场并仅使用外部加热时，两种催化剂之间没有观察到活性差异。由于先前报道了通过应用电场诱导的表面质子传导在碳氢化合物的C-H键的解离中起重要作用，因此我们认为与锆阳离子掺杂会促进载体表面上的质子传导，从而提高转化率。这些结果是在学术会议和其他会议上提出的。

项目成果

期刊论文数量（9）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

電場触媒反応を用いたプロパン脱水素

利用电催化反应进行丙烷脱氢

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
薬師寺謙介,小林芳男;山内紀子;平松昂気，堀麟太郎，徳井佑也，谷屋啓太，市橋祐一，西山　覚;○住吉虹輝，上田忠治，小河脩平
通讯作者：
○住吉虹輝，上田忠治，小河脩平

Oxidative and non-oxidative dehydrogenation of light alkane at low temperature under electric field

电场作用下轻质烷烃低温氧化与非氧化脱氢

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
○Shuhei Ogo;Koki Sumiyoshi;Tadaharu Ueda;Yasushi Sekine
通讯作者：
Yasushi Sekine

個人研究成果発信用HP

传播个人研究成果的网站

DOI：
发表时间：
期刊：
影响因子：
0
作者：
通讯作者：

電場触媒反応による低温プロパン脱水素反応

电催化低温丙烷脱氢反应

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Yosuke Noshiro;Shohei Tada;Yoshio Kobayashi;Noriko Yamauchi;○住吉虹輝，上田忠治，小河脩平
通讯作者：
○住吉虹輝，上田忠治，小河脩平

電場触媒反応場による低温メタン転換

利用电催化反应场进行低温甲烷转化

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
化学と工業
影响因子：
0
作者：
Koizumi Hiromu;Tanabe Makoto;Kambe Tetsuya;Imaoka Takane;Wang-Jae Chun;Yamamoto Kimihisa;堀麟太郎，江　宇帆，檀上博史，谷屋啓太，市橋祐一，西山　覚;前誉，西村顕，羽二生凌，廣田真史;小河脩平
通讯作者：
小河脩平

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小河脩平其他文献

分子認識アプタマー開発における進化分子工学操作の新しい展開

分子识别适体开发中进化分子工程操作的新进展

DOI：
发表时间：
2019
期刊：
影响因子：
0
作者：
Tada Shohei;Oshima Kazumasa;Noda Yoshihiro;Kikuchi Ryuji;Sohmiya Minoru;Honma Tetsuo;Satokawa Shigeo;八幡　穣;中澤光;八幡　穣;Shohei Tada;小河脩平;中澤光
通讯作者：
中澤光

天然ガス・バイオマスからの水素・低級オレフィン生成のための低温触媒反応場の研究

天然气、生物质制氢及低碳烯烃低温催化反应场研究

DOI：
发表时间：
2019
期刊：
ペトロテック
影响因子：
0
作者：
Tada Shohei;Oshima Kazumasa;Noda Yoshihiro;Kikuchi Ryuji;Sohmiya Minoru;Honma Tetsuo;Satokawa Shigeo;八幡　穣;中澤光;八幡　穣;Shohei Tada;小河脩平
通讯作者：
小河脩平