結晶材料のフォノン熱伝導メカニズムに関する第一原理計算研究と低熱伝導率材料の探索

晶体材料中声子热传导机制的第一性原理计算研究及寻找低导热材料

基本信息

批准号：
21K04632
负责人：
東後篤史
金额：
$ 2.58万
依托单位：
National Institute for Materials Science
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

令和４年度は、第一原理格子熱伝導率計算を系統的に行なった結果、格子熱伝導率計算そのものと、自動計算手順の両方それぞれに課題が見つかったため、それらに対する改善を行なった。多様な結晶に対して系統的に格子熱伝導率計算を行うためには、結晶の対称性を数値計算において正しく考慮することが理論予測にとって重要である。理論計算ソフトウエアの実装手順では、まず結晶対称性を考慮した数式を書き下し、次にそれをプログラム実装する。ただ、結晶対称性を考慮するために、必要な数値計算量が増えたり、プログラム実装に多大な労力を要したりする場合もあるため、目的に応じた適切なソフトウエアデザインを臨機応変に選ぶ必要がある。系統的な格子熱伝導率計算から得られた結果から、実空間の３次の力の定数を逆空間に変換するとき、今まで考慮していなかった計算箇所で結晶対称性の重要性が示唆されたため、実際にソフトウエア実装を行い、これを検証した。その結果、多様な結晶に対してより安定した格子熱伝導率計算が可能となることがわかった。一方、必要な計算量が増加したものの、第一原理格子熱伝導率計算のワークフロー全体では、計算量への影響は微小であることが確認されたため、今後この手法で格子熱伝導率計算を進めることとした。第一原理格子熱伝導率計算の手順では、最初に第一原理計算による結晶構造最適化を行う。自動計算環境を用いて、一万個の結晶構造にたいして第一原理計算による構造最適化を行った。一部の結晶では、構造最適化の失敗が疑われるケースが見つかったため、適切に失敗を判定するための仕組みを自動計算環境に導入した。

2020年度，系统地进行了第一性原理晶格热导率计算，结果发现晶格热导率计算本身和自动计算程序都存在问题，并进行了改进。为了对各种晶体进行系统的晶格热导率计算，在数值计算中适当考虑晶体的对称性对于理论预测非常重要。理论计算软件的实现过程是首先写出考虑晶体对称性的数学公式，然后在程序中实现。然而，考虑到晶体的对称性可能会增加所需的数值计算量，并且需要付出很大的努力来实现程序，因此根据需要选择合适的软件设计。系统晶格热导率计算得到的结果表明，在将实空间中的三阶力常数转换为倒易空间时，晶体对称性在计算领域中的重要性，因此，我们实际实现了该软件并进行了验证。结果，我们发现可以计算各种晶体的更稳定的晶格热导率。另一方面，虽然所需的计算量有所增加，但经证实，在第一性原理晶格热导率计算的整体工作流程中，对计算量的影响很小，因此我们将采用该方法进行晶格热导率计算我决定将来这样做。在第一性原理晶格热导率计算过程中，首先使用第一性原理计算进行晶体结构优化。使用自动计算环境，我们使用第一性原理计算对 10,000 个晶体结构进行了结构优化。在某些晶体中，发现结构优化被怀疑失败的情况，因此在自动计算环境中引入了适当确定失败的机制。