極低温までの光吸収・解離分光で解明する銀クラスターの集団励起発現過程

通过光学吸收和解离光谱在极低温度下阐明银簇的集体激发发展过程

基本信息

批准号：
21J12060
负责人：
河野聖
金额：
$ 0.96万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-28 至 2023-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

当初の予定では、本年度は、従来の室温実験に加えて低温における銀クラスター正イオンの光解離分光およびキャビティリングダウン分光を行うこととしていたが、先ずこれまでに取得した実験結果に対して理論的な考察を深めることが重要と考え、むしろ理論計算に集中して研究を行った。具体的には、昨年度までの銀クラスター正イオンの光解離分光実験の結果、銀クラスター正イオンではおよそ20量体付近での集団電子励起の発現が明らかになっていた一方、遷移に関与する素励起の数を表す集団性指標を理論計算に基づいて評価した結果、サイズとともに単調に増加していくという、実験とは異なった様相を示すことが明らかになっていた。この実験と理論との不一致の原因として、理論計算ではd電子をあらわに考慮しており、振動子強度に寄与しないd電子の遷移が集団性の過大評価に繋がっている可能性があった。この問題を解決するために、本年度はd電子の寄与を打ち消す新たな状態を計算し、これに対して集団性指標を評価するプログラムを開発した。現在はプログラム開発が一段落したところで、これから銀クラスター正イオンの集団電子励起における集団性の解析に着手する予定である。また、２量体の理論計算では、3.7 eV付近に光解離分光実験では観測されない吸収が存在することが分かっていたが、詳細な計算の結果、この励起状態は解離性のポテンシャルになく、このため実験的には観測されなかったことが分かった。現在は更なる実験結果／理論計算の解析と論文の作成を進めている。

原计划今年除了常规的室温实验外，还要做银团簇正离子的低温光解离光谱和腔衰荡光谱，我觉得加深思考很重要，所以我把研究重点放在了理论上。计算。具体而言，根据截至去年的银簇正离子的光解离光谱实验，明确了银簇正离子的20聚体附近发生了集体电子激发。理论计算表明，它随着尺寸的增加而单调增加，这与实验不同。实验与理论之间存在这种差异的原因是，理论计算明确考虑了 d 电子，而 d 电子的跃迁对振子强度没有贡献，可能导致对集体性的高估。为了解决这个问题，今年我们开发了一个程序来计算抵消 d 电子贡献的新态，并评估该态的集体指数。目前，程序开发已经完成，我们计划开始分析银簇正离子集体电子激发的集体性质。此外，二聚体的理论计算表明，在3.7 eV附近存在光解离光谱实验中未观察到的吸收，但详细计算表明，该激发态不处于解离势，并且该激发态不处于解离态。因此，没有通过实验观察到。目前，我们正在进一步分析实验结果/理论计算并准备论文。