ポリ酸を基盤とした高速イオン輸送を可能とするモレキュラーアロイ結晶の創製
创建能够基于多元酸进行高速离子传输的分子合金晶体
基本信息
- 批准号:21J11082
- 负责人:
- 金额:$ 0.96万
- 依托单位:
- 依托单位国家:日本
- 项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
- 财政年份:2021
- 资助国家:日本
- 起止时间:2021-04-28 至 2023-03-31
- 项目状态:已结题
- 来源:
- 关键词:
项目摘要
今年度は高プロトン伝導体創製を目指し、それ自体に永久双極子モーメントを有するポリ酸を基盤としたイオン結晶の合成に取り組んだ。昨年度の検討により副生成物として単モレキュラーアロイ結晶のみを単離することは困難であることが分かった。そこで今年度は視点を変えて細孔内の電位勾配を生じさせる新たな戦略として、永久双極子モーメントを有するポリ酸に着目した。具体的には、電荷と永久双極子モーメントの有無が異なるPreyssler型ポリ酸(K2P5W30O110]13-、[Ca(H2O)P5W30O110]13-、[Eu(H2O)P5W30O110]12-)とPAA、K+からなるイオン結晶を(化合物I, II, III)合成した。単結晶X線構造解析から結晶構造を調べたところ、永久双極子モーメントを持つポリ酸からなるII, IIIは永久双極子モーメントを持たないポリ酸からなるイオン結晶Iとは異なる結晶構造であることが分かった。以上の結果から、Preyssler型ポリ酸からなるイオン結晶の結晶構造は負電荷の大きさではなく、ポリ酸の永久双極子モーメントに依存することを見出した。次にプロトン伝導度を測定したところ、相対湿度(RH) 75%におけるプロトン伝導度は、IIとIIIでは10-2 S cm-1オーダーの高プロトン伝導性を示す一方で、Iは10-3 S cm-1オーダーに留まった。プロトン伝導の活性化エネルギーは、I、II、IIIでそれぞれ0.44 eV、0.32 eV、0.35 eVであった。加湿条件下のIR測定(In situ IR)の結果、II, IIIではOH伸縮振動に由来するピークが低波長シフトしており、水素結合ネットワークが密になっていた。これが高いプロトン伝導性に寄与していることを明らかにした。
今年,我们旨在创建高质子导体,并致力于具有永久偶极矩的多酸离子晶体的合成。去年进行的一项研究表明,很难仅将单个分子合金晶体分离为副产品。因此,今年,我们专注于具有永久偶极矩的多酸酯,作为改变我们的观点并在毛孔中创造潜在梯度的新策略。具体而言,由preyssler-type多酸(K2P5W30O110] 13-,[Ca(H2O)P5W30O110] 13-,[EU(H2O)P5W30O110] 12-),PAA和K+组成的离子晶体是合成的(CA)当我们研究了单晶X射线结构分析的晶体结构时,发现由具有永久性偶极矩的多酸酯组成的II和III具有与离子晶体I不同的晶体结构,该晶体结构由没有永久性偶极矩的多酸酯组成。从上面的结果中可以发现,由preyssler-type多酸化组成的离子晶体的晶体结构不取决于负电荷的尺寸,而取决于多酸化的永久性偶极矩。然后测量质子电导率,并在75%相对湿度(RH)下以10-2 s CM-1的顺序显示高质子电导率(RH),而我保持在10-3 S CM-1的阶。对于I,II和III,质子传导的激活能分别为0.44 eV,0.32 eV和0.35 eV。由于II和III中的IR测量值(原位IR),在II和III中,从OH拉伸振动得出的峰变化了低波长,从而导致密集的氢键键合网络。已经揭示了这有助于高质子电导率。
项目成果
期刊论文数量(9)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
ユウロピウムイオンと結合したポリ酸とポリマーからなる結晶性高プロトン伝導体
由聚酸和聚合物与铕离子结合组成的结晶高质子导体
- DOI:
- 发表时间:2023
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:岩野司;内田さやか
- 通讯作者:内田さやか
Macrocyclic Polyoxometalates: Selective Polyanion Binding and Ultrahigh Proton Conduction
大环多金属氧酸盐:选择性聚阴离子结合和超高质子传导
- DOI:10.1002/anie.202200666
- 发表时间:2022
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:Zhu Minghui;Iwano Tsukasa;Tan Mengjin;Akutsu Daiki;Uchida Sayaka;Chen Guanying;Fang Xikui
- 通讯作者:Fang Xikui
ユウロピウムイオンと結合したポリ酸とポリマーからなる結晶性高プロトン伝導体の創製
由聚酸和聚合物与铕离子结合组成的结晶高质子导体的制备
- DOI:
- 发表时间:2022
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:岩野司;内田さやか
- 通讯作者:内田さやか
ポリ酸とビスマス単核錯体を基盤としたイオン結晶の合成と機能評価
基于多元酸和铋单核配合物的离子晶体的合成与功能评价
- DOI:
- 发表时间:2021
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:岩野司;阿久津大貴;荻原直希;内田さやか
- 通讯作者:内田さやか
Proton conduction in ionic crystals based on polyoxometalates
- DOI:10.1016/j.ccr.2022.214524
- 发表时间:2022-03-26
- 期刊:
- 影响因子:20.6
- 作者:Ogiwara, Naoki;Iwano, Tsukasa;Uchida, Sayaka
- 通讯作者:Uchida, Sayaka
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