組合せ最適化に基づく結晶構造探索

基于组合优化的晶体结构搜索

• 批准号: 21J10712
• 负责人: 篠原 航平
• 金额: $ 0.96万
• 依托单位: Kyoto University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-28 至 2023-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21J10712/
• 关键词: 結晶構造探索; クラスター展開法; 組合せ最適化; アルゴリズム

本研究では、decision diagram (DD)と呼ばれるデータ構造を始めとした組合せ最適化の分野における発展的な手法を用いて、効率的な結晶構造列挙手法の開発を行うと共に、結晶構造の探索可能範囲を広げ、第一原理計算による構造探索手法を発展させることを目指す。前年度から引き続き、2022年度は、探索効率を保ちつつクラスター展開による予測モデルをより高精度にすることに取り組んだ。具体的には、結晶の全エネルギーをクラスター展開法で近似した上で、エネルギー的に最安定構造に近い結晶構造を効率的かつ厳密に列挙する手法を開発した。既存の手法では、線形計画法と呼ばれる数理最適化の手法を用いて、クラスター展開法による近似モデル上での最安定構造を網羅的に探索していた。しかし、このような手法では近似モデルの誤差を考慮していなかった。そこで本研究では、クラスター展開法による近似モデルの最安定構造とそのエネルギーから与えられた閾値以内のエネルギーを持つ結晶構造を線形計画法に用いて網羅的に列挙した。手法の有効性を検証するために、本手法をZrO2－YO1.5系のカチオン・アニオンサイトに関する最安定配置の探索に適用した。そして、線形計画法を経由することで、膨大な候補の中から、ごく僅かのエネルギーが低い結晶構造のみを探索できるという結果を得た。得られた結晶構造に対してDFT計算を行い，Zr10Y2O23において，既知構造による形成エネルギーの凸包上に位置するエネルギー的に安定な結晶構造を得た。

在这项研究中，我们将使用组合优化领域的先进方法开发一种有效的晶体结构枚举方法，包括称为决策图（DD）的数据结构，我们的目标是扩展该领域并开发基于第一层的结构搜索方法原理计算。继上一年的基础上，2022财年我们致力于通过集群部署来提高预测模型的准确性，同时保持搜索效率。具体来说，在使用簇展开法近似晶体的总能量后，我们开发了一种方法来有效、精确地枚举能量上接近最稳定结构的晶体结构。现有方法使用称为线性规划的数学优化方法，使用簇扩展在近似模型上详尽地搜索最稳定的结构。然而，此类方法没有考虑近似模型中的误差。因此，在本研究中，我们综合列举了通过团簇展开法得到的近似模型中最稳定的结构以及使用线性规划给出的能量在给定阈值内的晶体结构。为了验证该方法的有效性，应用该方法寻找ZrO2-YO1.5体系中阳离子和阴离子位点最稳定的构型。通过使用线性编程，他们能够从大量候选者中仅搜索少量低能晶体结构。对所得晶体结构进行DFT计算，得到位于已知结构形成能凸包上的Zr10Y2O23能量稳定的晶体结构。

项目成果

Finding well-optimized special quasirandom structures with decision diagram

用决策图寻找优化良好的特殊拟随机结构

• DOI: 10.1103/physrevmaterials.5.113803
• 发表时间: 2021
• 期刊: Physical Review Materials
• 影响因子: 3.4
• 作者: Shinohara Kohei;Seko Atsuto;Horiyama Takashi;Tanaka Isao
• 通讯作者: Tanaka Isao