Molecular Structure-Activity/Selectivity of Ethane Oxidative Dehydrogenation to Ethylene by MoVNbTe Mixed Oxide M1 Phase Catalysts

MoVNbTe混合氧化物M1相催化剂乙烷氧化脱氢制乙烯的分子结构-活性/选择性

基本信息

  • 批准号:
    2221714
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 40万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    美国
  • 项目类别:
    Standard Grant
  • 财政年份:
    2023
  • 资助国家:
    美国
  • 起止时间:
    2023-01-01 至 2025-12-31
  • 项目状态:
    未结题

项目摘要

Ethane (a hydrocarbon component of natural gas) is the chief feedstock chemical for the production of ethylene – a highly desirable feedstock used in numerous industries, most notably the manufacture of polyethylene and other plastics. Currently, ethylene is produced through the well-established, but energy-intensive endothermic process of steam reforming. The project focuses on a more energy-efficient catalytic process known as oxidative dehydrogenation (ODH), an exothermic reaction that would require approximately 80% lower energy consumption, reduce CO2 emissions, and lower ethylene production costs. Achieving those goals (and beyond), however, requires improvements to the current state-of-the-art catalyst. The project combines spectroscopy, kinetic analysis, and theoretical methodologies that will provide new insights about ethane ODH, thus pointing the way towards either improved catalyst performance or identification of better performing alternatives. The research findings will be integrated into technical courses at Lehigh, production of online outreach videos, outreach activities to local schools, and work with the Lehigh Valley DaVinci Science Center.The unsupported MoVNbTe mixed oxide M1 phase catalyst is the most efficient catalyst known for ethane ODH, but many aspects of this catalyst system still need to be resolved. The project is built on the hypothesis (supported by the investigator’s prior research) that the catalytically active sites are the surface metal oxide sites (both on the proposed external amorphous overlayer surface and on the internal channel walls of the M1 phase) and not the metal oxide sites of the crystalline M1 phase commonly assumed in the literature. Preliminary studies reveal the somewhat static nature of the M1 bulk phase and the highly dynamic nature of the surface phase during ethane ODH. The almost complete absence of reported surface information about the M1 phase catalyst during ethane ODH has prevented development of fundamental understanding of this catalytic system. The complex nature of the M1 phase necessitates application of multiple advanced research experiments under ethane ODH reaction conditions to understand this catalyst system, namely 1) in situ and operando spectroscopy studies (Raman, IR, NAP-XPS, HS-LEIS, XANES/EXAFS, E-TEM) to determine the molecular level behavior of the crystalline and surface metal oxide sites, and 2) transient kinetic studies (Steady State Isotopic Transient Kinetic Analysis (SSITKA) and Modulation Excitation Spectroscopy (MES)) to address the redox kinetics of each cation and source of participating oxygen (i.e., (gas phase O2 (L-H) vs. lattice O* (MvK)). Molecular level DFT calculations and Microkinetic Modeling will complement the experimental findings to provide additional insights into structure-activity relationships. The objectives are to determine the dynamics of the surface cations present on the external surface and internal pore walls: (i) surface composition, (ii) oxidation states, (iii) redox kinetics (steady state, reduction with ethane and re-oxidation with O2), and (iv) location of catalytically active site(s) (external surface or internal pores). The new insights will lead to realistic structure-activity catalyst models of this important, complex catalyst system that will guide the rational design of advanced M1-phase mixed oxide catalysts.This award reflects NSF's statutory mission and has been deemed worthy of support through evaluation using the Foundation's intellectual merit and broader impacts review criteria.
乙烷(天然气的碳氢化合物成分)是生产乙烯的主要原料化学品,乙烯是许多行业使用的非常理想的原料,尤其是聚乙烯和其他塑料的制造,目前,乙烯是通过成熟的、但蒸汽重整是能源密集型吸热过程,该项目重点关注一种更节能的催化过程,称为氧化脱氢 (ODH),这是一种放热反应,需要的能量降低约 80%。然而,要实现这些目标(及其他目标),需要结合光谱学、动力学分析和理论方法。提供有关乙烷 ODH 的新见解,从而为提高催化剂性能或确定性能更好的替代品指明道路。研究结果将整合到 Lehigh 的技术课程、在线宣传视频的制作、当地学校的宣传活动中,并与当地学校合作。利哈伊谷达芬奇科学中心。无载体的 MoVNbTe 混合氧化物 M1 相催化剂是已知的乙烷 ODH 最有效的催化剂,但该催化剂系统的许多方面仍需要解决。该项目是建立在假设基础上的(由研究者之前的研究支持)。催化活性位点是表面金属氧化物位点(既在所提出的外部非晶覆盖层表面上,又在 M1 相的内部通道壁上),而不是晶体的金属氧化物位点文献中普遍假设的 M1 相揭示了乙烷 ODH 过程中 M1 本体相的静态性质和表面相的高度动态性质。关于乙烷 ODH 过程中 M1 相催化剂的表面信息几乎完全缺失。阻碍了对该催化体系的基本理解的发展,需要在乙烷 ODH 反应条件下应用多个高级研究实验来了解该催化剂体系,即 1) 原位和操作。光谱研究(拉曼、IR、NAP-XPS、HS-LEIS、XANES/EXAFS、E-TEM)以确定晶体和表面金属氧化物位点的分子水平行为,以及 2)瞬态动力学研究(稳态同位素瞬态动力学)分析 (SSITKA) 和调制激发光谱 (MES)),以解决每种阳离子的氧化还原动力学和参与氧的来源(即(气相O2 (L-H) 与晶格 O* (MvK))。分子级 DFT 计算和微动力学建模将补充实验结果,为结构-活性关系提供更多见解,目的是确定表面阳离子的动力学。外表面和内孔壁:(i) 表面组成,(ii) 氧化态,(iii) 氧化还原动力学(稳态、乙烷还原和 O2 再氧化), (iv) 催化活性位点(外表面或内部孔隙)的位置,新的见解将产生这种重要、复杂的催化剂体系的真实结构-活性催化剂模型,从而指导先进 M1 相的合理设计。该奖项反映了 NSF 的法定使命,并通过使用基金会的智力优势和更广泛的影响审查标准进行评估,被认为值得支持。

项目成果

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