CAREER: Synthesis and characterization of manganese complexes toward earth-abundant green catalysts

职业:锰配合物的合成和表征,用于地球丰富的绿色催化剂

基本信息

  • 批准号:
    1847933
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 65万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    美国
  • 项目类别:
    Standard Grant
  • 财政年份:
    2019
  • 资助国家:
    美国
  • 起止时间:
    2019-07-01 至 2025-06-30
  • 项目状态:
    未结题

项目摘要

Chemical reactions are often inefficient, that is, they require considerable energy, or produce undesirable byproducts. Many industrial and laboratory reactions utilize catalysts - substances that lower the energy required for a reaction and/or guide the course of the reaction to specific products. As many current catalysts require the incorporation of expensive and/or toxic metals, the development of new catalysts based on inexpensive, abundant, and non-toxic replacements is an important goal. To this end, Professor David Lacy in the Chemistry Department at the University at Buffalo is supported by the Chemical Synthesis Program of the Chemistry Division to synthesize and characterize new manganese catalysts. Manganese (Mn) is abundant and non-toxic, but is understudied compared to other metals. In this project a series of of reactive maganese complexes are prepared and their basic reactions explored. Based on these results new manganese catalysts for a variety of processes are designed. The project also contains an integrated educational component that emphasizes hands-on experiences for high school students in the local area. This effort aims to assist local schoolteachers in stimulating student enthusiasm in science. Manganese(I) catalysts are currently used in acceptorless (de)hydrogenations with ligand platforms initially designed for ruthenium, but not optimally suited for Mn(I). This project focuses on the preparation of a new library of ligands designed to leverage the special properties of Mn(I). These new ligands include phenol-based phosphines (POP and PO), new PNN and PNP pincer ligands, amino acid-derived chiral PN ligands, and thiophenol-based PS and PSP phosphines. In addition to the synthesis of Mn(I) complexes with these ligands, this research also addresses the lack of Mn(I) catalyst precursors by providing new Mn(I) synthons and/or methods to prepare Mn(I) catalysts from cheaper materials. The electronic properties and decomposition pathways of the Mn(I) complexes and the mechanisms of catalysis are explored to assist robust Mn(I) catalyst design.This award reflects NSF's statutory mission and has been deemed worthy of support through evaluation using the Foundation's intellectual merit and broader impacts review criteria.
化学反应通常效率低下,也就是说,它们需要大量能量,或者产生不需要的副产物。许多工业和实验室反应都利用催化剂 - 降低反应所需能量和/或引导反应过程生成特定产物的物质。 由于许多当前的催化剂需要掺入昂贵和/或有毒的金属,因此开发基于廉价、丰富且无毒的替代品的新催化剂是一个重要目标。为此,布法罗大学化学系的David Lacy教授在化学部化学合成项目的支持下,合成并表征了新型锰催化剂。锰 (Mn) 储量丰富且无毒,但与其他金属相比,人们对它的研究还不够。在该项目中,制备了一系列活性锰络合物并探索了它们的基本反应。基于这些结果,设计了用于各种工艺的新型锰催化剂。该项目还包含一个综合教育部分,强调当地高中生的实践经验。这项工作旨在协助当地学校教师激发学生对科学的热情。锰(I)催化剂目前用于无受体(脱)氢化,其配体平台最初是为钌设计的,但并不是最适合Mn(I)。该项目的重点是制备一个新的配体库,旨在利用 Mn(I) 的特殊性质。这些新配体包括苯酚基膦(POP和PO)、新的PNN和PNP钳配体、氨基酸衍生的手性PN配体以及苯硫酚基PS和PSP膦。除了用这些配体合成 Mn(I) 配合物外,本研究还通过提供新的 Mn(I) 合成子和/或用更便宜的材料制备 Mn(I) 催化剂的方法来解决 Mn(I) 催化剂前体的缺乏问题。探索 Mn(I) 配合物的电子特性和分解途径以及催化机制,以协助稳健的 Mn(I) 催化剂设计。该奖项反映了 NSF 的法定使命,并通过使用基金会的智力价值进行评估,被认为值得支持以及更广泛的影响审查标准。

项目成果

期刊论文数量(10)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
β-Amino Phosphine Mn Catalysts for 1,4-Transfer Hydrogenation of Chalcones and Allylic Alcohol Isomerization
用于查耳酮 1,4-转移氢化和烯丙醇异构化的 β-氨基膦锰催化剂
  • DOI:
    10.26434/chemrxiv.9396266.v1
  • 发表时间:
    2019-08-09
  • 期刊:
  • 影响因子:
    2.8
  • 作者:
    Vipulan Vigneswaran;S. MacMillan;D. Lacy
  • 通讯作者:
    D. Lacy
Dinuclear Mn(I) Complexes with Phosphido and Hydrido Bridges: Synthesis, Reactivity, and Hydrogenative Catalysis
具有磷脂桥和氢桥的双核 Mn(I) 配合物:合成、反应性和氢化催化
  • DOI:
    10.1002/chem.202300518
  • 发表时间:
    2023-04
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Lacy, David C.;Abhyankar, Preshit C.
  • 通讯作者:
    Abhyankar, Preshit C.
Reversible Photoisomerization in a Ru cis -Dihydride Catalyst Accessed through Atypical Metal–Ligand Cooperative H 2 Activation: Photoenhanced Acceptorless Alcohol Dehydrogenation
通过非典型金属配体协同 H 2 活化实现 Ru 顺式二氢化物催化剂中的可逆光异构化:光增强无受体醇脱氢
  • DOI:
    10.1021/acs.organomet.1c00648
  • 发表时间:
    2022-01
  • 期刊:
  • 影响因子:
    2.8
  • 作者:
    Fanara, Paul M.;Vigneswaran, Vipulan;Gunasekera, Parami S.;MacMillan, Samantha N.;Lacy, David C.
  • 通讯作者:
    Lacy, David C.
Hydrogenative Catalysis with Three‐Coordinate Zinc Complexes Supported with PN Ligands is Enhanced Compared to PNP Analogs
与 PNP 类似物相比,PN 配体支持的三配位锌配合物的氢化催化性能得到增强
  • DOI:
    10.1002/chem.202201042
  • 发表时间:
    2022-05
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Paul, Sanchita;Morgante, Pierpaolo;MacMillan, Samantha N.;Autschbach, Jochen;Lacy, David C.
  • 通讯作者:
    Lacy, David C.
Experimental and Computational Determination of a M–Cl Homolytic Bond Dissociation Free Energy: Mn(III)Cl-Mediated C–H Cleavage and Chlorination
M−Cl 均裂键解离自由能的实验和计算测定:Mn(III)Cl 介导的 C−H 裂解和氯化
  • DOI:
    10.1021/jacs.3c03651
  • 发表时间:
    2023-06
  • 期刊:
  • 影响因子:
    15
  • 作者:
    Saju, Ananya;Gunasekera, Parami S.;Morgante, Pierpaolo;MacMillan, Samantha N.;Autschbach, Jochen;Lacy, David C.
  • 通讯作者:
    Lacy, David C.
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  • 通讯作者:
    C. Powell
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  • 通讯作者:
    D. Roland
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    Daniel B. Hawcutt;A. Jorgensen;Naomi Wallin;Ben Thompson;M. Peak;David Lacy;P. Newland;M. Didi;J. Couriel;J. Blair;M. Pirmohamed;R. Smyth
  • 通讯作者:
    R. Smyth
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    2016
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  • 作者:
    D. Hawcutt;A. Jorgensen;Naomi Wallin;Ben Thompson;M. Peak;David Lacy;P. Newland;M. Didi;J. Couriel;J. Blair;M. Pirmohamed;R. Smyth
  • 通讯作者:
    R. Smyth
Comparison of childhood appendicitis management in the regional paediatric surgery unit and the district general hospital.
地区小儿外科与区综合医院儿童阑尾炎治疗的比较
  • DOI:
    10.1016/j.jpedsurg.2009.10.079
  • 发表时间:
    2010-02-01
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Hannah Collins;S. Almond;Ben Thompson;David Lacy;M. Greaney;C. Baillie;S. Kenny
  • 通讯作者:
    S. Kenny

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  • 项目类别:
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知道了