Mechanistic Studies on Fe-Type Nitrile Hydration Catalysts
Fe型腈水合催化剂的机理研究
基本信息
- 批准号:1808711
- 负责人:
- 金额:$ 52.5万
- 依托单位:
- 依托单位国家:美国
- 项目类别:Standard Grant
- 财政年份:2018
- 资助国家:美国
- 起止时间:2018-08-15 至 2022-07-31
- 项目状态:已结题
- 来源:
- 关键词:
项目摘要
This award by the Chemistry of Life Processes in the Chemistry Division, is funding Drs. Bennett and Holz from Marquette University to investigate how the enzyme Nitrile hydratase (NHase) transforms chemical groups called nitriles into amides under ambient conditions. Interestingly, NHases can hydrate not only nitriles found in biological systems but also a wide range of synthetic nitriles. Hence NHases are extensively used in preparative organic chemistry laboratories and in the industrial production of acrylamide and nicotinamide. NHases have also proven useful in the cleanup of nitrile-based chemicals and pesticides from the environment and are thus becoming increasingly recognized as a new type of "Green" catalyst. Knowledge of the mechanisms that underscore their chemical reactivity and applications could provide an impetus for the development of new biocatalysts. Drs. Bennett and Holz's research use an interdisciplinary experimental approach to gain insight into how nitriles are hydrated by NHases. Their research and education efforts help promote teaching, training and learning for graduate and undergraduate students, particularly those from underrepresented groups. Their research also enhances the infrastructure for research and education at Marquette University. While the biological roles of NHases are not well understood, they likely include nutrient metabolism, nitrile detoxification and/or nutrient assimilation. Nitriles are most commonly found in biological systems as cyanoglycosides or cyanolipids, but many plants also produce nitriles such as ricin and beta-cyanoalanine for self-defense purposes. The major impediment to understanding their biological and bioremediation roles is the lack of understanding of their catalytic mechanism. Drs. Bennett and Holz provide molecular level insight into the hydration of nitriles by NHases using a combination of kinetics, spectroscopy, biochemistry, computational chemistry, and X-ray crystallography studies. Answers to three specific questions are sought: (1) What is the transition-state of nitrile hydration? (2) Is a transient disulfide bond between the sulfenic acid cyclic intermediate and the axial alpha-Cys ligand required for catalysis? and (3) What controls metallocenter assembly in Fe-type NHases? Successful completion of this project enhances our understanding of the catalytic mechanism of NHases and stimulate development of engineered bioremediation catalysts.This award reflects NSF's statutory mission and has been deemed worthy of support through evaluation using the Foundation's intellectual merit and broader impacts review criteria.
该奖项由化学部生命过程化学颁发,资助博士。马凯特大学的 Bennett 和 Holz 研究了腈水合酶 (NHase) 如何在环境条件下将称为腈的化学基团转化为酰胺。 有趣的是,NHase 不仅可以水合生物系统中发现的腈,还可以水合各种合成腈。 因此,NHase 广泛用于制备有机化学实验室以及丙烯酰胺和烟酰胺的工业生产。 NHes 还被证明可用于清除环境中的腈基化学品和杀虫剂,因此越来越被认为是一种新型“绿色”催化剂。 了解强调其化学反应性和应用的机制可以为新型生物催化剂的开发提供动力。 博士。 Bennett 和 Holz 的研究采用跨学科实验方法来深入了解腈如何被 NHase 水合。 他们的研究和教育工作有助于促进研究生和本科生的教学、培训和学习,特别是那些来自代表性不足群体的学生。 他们的研究还增强了马凯特大学的研究和教育基础设施。 虽然 NHase 的生物学作用尚不清楚,但它们可能包括营养代谢、腈解毒和/或营养同化。 腈类最常见于生物系统中,如氰基糖苷或氰基脂,但许多植物也会产生腈类,例如用于自卫目的的蓖麻毒素和β-氰基丙氨酸。 了解它们的生物学和生物修复作用的主要障碍是缺乏对其催化机制的了解。 博士。 Bennett 和 Holz 结合动力学、光谱学、生物化学、计算化学和 X 射线晶体学研究,在分子水平上深入了解 NHase 引起的腈水合。 寻求三个具体问题的答案:(1)腈水合的过渡态是什么? (2) 次磺酸环状中间体和轴向α-Cys配体之间是否需要催化作用的瞬时二硫键? (3) Fe 型 NHase 中金属中心组装的控制因素是什么? 该项目的成功完成增强了我们对NHases催化机制的理解,并刺激了工程生物修复催化剂的发展。该奖项反映了NSF的法定使命,并通过使用基金会的智力价值和更广泛的影响审查标准进行评估,被认为值得支持。
项目成果
期刊论文数量(9)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
The Fe-type nitrile hydratase from Rhodococcus equi TG328-2 forms an alpha-activator protein complex
马红球菌 TG328-2 的 Fe 型腈水合酶形成 α 激活蛋白复合物
- DOI:10.1007/s00775-020-01806-y
- 发表时间:2020-09
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:Lankathilaka, K. P.;Bennett, Brian;Holz, Richard C.
- 通讯作者:Holz, Richard C.
Identification of an Intermediate Species along the Nitrile Hydratase Reaction Pathway by EPR Spectroscopy
通过 EPR 光谱鉴定腈水合酶反应途径的中间物质
- DOI:10.1021/acs.biochem.1c00574
- 发表时间:2021-12
- 期刊:
- 影响因子:2.9
- 作者:Karunagala Pathiranage, Wasantha Lankathilaka;Gumataotao, Natalie;Fiedler, Adam T.;Holz, Richard C.;Bennett, Brian
- 通讯作者:Bennett, Brian
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- DOI:10.1074/jbc.ra120.013150
- 发表时间:2020-04-30
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:D. Catlin;Xinhang Yang;B. Bennett;R. Holz;Dali Liu
- 通讯作者:Dali Liu
Examination of the Catalytic Role of the Axial Cystine Ligand in the Co-Type Nitrile Hydratase from Pseudonocardia thermophila JCM 3095
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- DOI:10.3390/catal11111381
- 发表时间:2021-11
- 期刊:
- 影响因子:3.9
- 作者:Ogutu, Irene R.;St. Maurice, Martin;Bennett, Brian;Holz, Richard C.
- 通讯作者:Holz, Richard C.
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- 发表时间:2019-10
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:Lankathilaka, K. P.;Stein, Natalia;Holz, Richard C.;Bennett, Brian
- 通讯作者:Bennett, Brian
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